ChemCatChem:高效催化GVL脱羧制丁烯的多孔无定形SiO2-Al2O3固体酸催化剂的合成

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辽宁大学化学系熊英老师课题组利用可再生能源生物质来生产化工重要基础原料丁烯,通过利用固体酸催化剂催化生物质平台化合物γ-戊内酯生产丁烯,这为实现丁烯的绿色生产工艺提供新的策略和方法。


丁烯作为一种重要的化工原料,不仅可用于生产高辛烷值汽油等燃料,还常用于合成增塑剂、表面活性剂、洗涤剂、润滑剂等。目前丁烯的生产主要通过催化裂化(FCC)、甲醇脱水(MTO)和乙烯低聚进行。然而,传统石油裂解对化石能源的持续消耗不利于丁烯的可持续工业生产。与之相比生物质平台化合物γ-戊内酯(GVL)已被描述为一种潜在的生物质能源,其可以容易得从乙酰丙酸(从木材或农业废弃物中制备纤维素和半纤维素)催化加氢生产。生物质平台化合物GVL可以通过固体酸催化剂催化产生等摩尔量的丁烯和二氧化碳,有望不再依赖于石油的高温裂解生产丁烯,进而实现丁烯的绿色生产。


高效催化γ-戊内酯制备丁烯催化剂的设计与制备是目前所面临的一大难题,现有报道的大部分催化剂皆存在价格高昂、反应速率低或所需温度高,反应条件苛刻等问题。此外,在催化剂结构方面,催化剂比表面积,酸量,酸种类等方面极大地阻碍了反应的快速进行。


针对以上问题,辽宁大学化学系熊英课题组报道了高效催化GVL脱羧制丁烯的多孔无定形SiO2-Al2O3固体酸催化剂的合成。对于最佳催化剂ASA (Si/Al=20),其比表面积为430.20 m2·g-l,孔径约为8.13 nm,且具有丰富的表面酸位点(Bronsted和Lewis酸位点),在300 ℃,180 min的条件下能够有90%的丁烯收率,并且ASA(Si/Al=20)催化剂的再生性能较好,经过5次循环,丁烯的收率可达60%以上。该合成方法合成条件温和、制备工艺简单,合成周期短;催化反应条件温和,反应时间较短,丁烯产率高。这为催化剂的设计以及生物质能的高效利用提供更广阔的思路,同时也为实现丁烯的绿色工业化生产奠定基础。



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文信息

Synthesis of Porous Amorphous SiO2-Al2O3 Solid Acid Catalyst for Efficiently Catalyzing GVL Decarboxylation to Butene

Prof. Weijun Shan, Dr. Ruixi Yang, Dr. Yushan Jia, Dr. Xianghan Liu, Dr. Xinwei Du, Prof. Haibiao Yu, Prof. Ying Xiong


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202300992

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