on style="white-space: normal; margin-bottom: 20px; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">CO2的太阳能光还原在开发可持续能源技术方面提供了巨大的希望，可以结束人为的碳循环。然而，由于CO2分子其高热力学和稳定性，其光活化是极其困难和复杂的，且将CO2选择性转化到所需产物通常取决于反应途径的热力学和动力学障碍。因此，合理设计用于CO2转化到CH4的高效和选择性光催化剂至关重要。基于此，贾瓦哈拉尔尼赫鲁高级科学研究中心的Sebastian C. Peter团队开发了一种异质结光催化剂BiVO4/WO3，在可见光下将CO2选择性转化为CH4(105 μmol g-1 h-1)，转化率超过99%。更重要的是，WO3纳米颗粒和BiVO4纳米片之间的界面在复合材料形成时驱动BiVO4晶格参数的扩展和应变的松弛，有利于快速光诱导电荷传输，而无需任何牺牲剂。电荷转移和电子-空穴分离的增强以及适当的反应介质选择导致活性和选择性成倍增加。与CH4还原电位相关的适当能带排列和系统间电荷转移的存在揭示了复合材料中电子转移的Z-型机制。详细的光物理、光电化学和X射线吸收光谱研究指出了电子转移的Z型机制，与复合催化剂的各个组分和其他已知的CO2光催化剂相比，该机制有利于电子和空穴分离。通过实验漫反射{attr}3138{/attr}傅里叶变换光谱和理论密度泛函理论计算进一步证实了观察结果，这表明异质结对CO2具有较低的自由能垒与原始BiVO4表面相比，由于*CH2O中间体在应变松弛异质结表面上具有更大的稳定性，因此转化为CH4。目前的工作为构建高性能异质结光催化剂以将CO2选择性转化为所需的化学品和燃料提供了基本见解。Noble-Metal-Free Heterojunction Photocatalyst for Selective CO2 Reduction to Methane upon Induced Strain Relaxation. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c04587
目前评论：0