厦大汪骋教授课题组通过设计合成“光开关”催化剂成功实现了二氧化碳氢化到乙醇的高选择性转化

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近日,厦门大学汪骋教授课题组通过设计合成光开关催化剂成功实现了二氧化碳氢化到乙醇的高选择性转化。相关结果以”Photoactivation of Cu Centers in Metal–Organic Frameworks for Selective CO2 Conversion to Ethanol“为题发表于《美国化学会志》(DOI: 10.1021/jacs.9b11443)。


CO2的氢化过程是碳循环中重要的一环,将二氧化碳转换成高附加值的乙醇等产物倍受关注,铜被认为是二氧化碳氢化的重要催化剂。汪骋教授课题组前期利用MOF限域的铜纳米粒子开展高选择性催化产生甲醇的工作(J. Am. Chem. Soc.2017139 (10), 3834–3840),并发现一价铜可以协助产生乙醇(Nature Catalysis20192, 709-717),但一价铜在反应条件下难以长期稳定,会逐渐转变为零价铜。为了解决该问题,课题组设计制备了基于MOF载体的具有光敏剂基团的铜中心催化剂。利用光敏剂在光激发时与Cu中心之间发生的单电子转移,既可以将二价铜还原为一价铜,也可以将铜纳米粒子氧化为一价铜,从而稳定一价铜。X-射线光电子能谱能等印证了反应前后的铜价态,瞬态吸收光谱观察到了催化中心的电子转移过程。这项工作不仅展示了MOF作为载体的优势,也为理解二氧化碳氢化获取乙醇过程带来新的认识。




(来源:J. Am. Chem. Soc.



博士研究生曾令真为论文第一作者,王之野汪永科参与了光谱的研究工作。该工作得到科技部重点研发计划(批准号:2016YFA0200702)和国家自然科学基金(批准号:21671162、21721001)等项目的资助。



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