可充电水系锌离子电池（ZIBs）凭借其本征安全性、可持续性和成本效益，在下一代大规模储能领域展现出广阔的商业化前景，然而，不可控的阴离子迁移和质子传输导致界面阴离子耗尽、多物理场波动、空间电荷层诱导的锌枝晶生长及析氢反应（HER），严重降低了锌离子电池的循环稳定性。

针对上述问题，新加坡国立大学/英国曼彻斯特大学Konstantin Novoselov教授，桂林电子科技大学孙立贤教授和新疆大学季辰辰教授等人提出了D-缬氨酸（Val）填充型一体化水凝胶电解质（Val-H），其中Val自电离形成Val-阴离子，并自发吸附在Zn负极界面，形成Val^-阴离子界面层。该研究团队利用原位傅里叶变换红外光谱（FTIR）和原位拉曼光谱揭示了界面氢键网络与浓度场的动态演变，阐明了阴离子界面层通过多重作用对界面氢键网络及浓度/电场进行反向调控：（1）抑制效应——破坏界面氢键相互作用以阻断H⁺迁移路径，抑制阴离子耗尽层形成；（2）优化效应——均匀化界面Zn²⁺通量与电场分布。

Val^-阴离子界面层通过反向调控界面氢键网络及浓度/电场分布，同步实现抑制效应（破坏氢键相互作用抑制H⁺迁移、抑制阴离子耗尽层形成）与优化效应（均质化Zn²⁺通量及电场分布）。

原位傅里叶变换红外光谱（FTIR）和原位拉曼光谱验证了Val^-阴离子界面层能够降低锌阳极界面的水含量并调控界面氢键网络。

该研究通过原位拉曼光谱证明了Val^-阴离子界面层对锌阳极界面离子浓度场的优化，并使用电化学扫描显微镜（SECM）和开尔文探针力显微镜（KPFM）证明了Val-H能够均匀锌阳极界面电流和电场分布，通过抑制界面阴离子耗尽和空间电荷层，从根源上抑制了锌枝晶的生长。

基于Val-H的Zn||Zn对称电池在0.5 mA cm^-2/0.25 mAh cm^-2条件下实现4150小时超长循环寿命。此外，Zn||Cu非对称电池在Val-H中循环1600次后仍保持99.5%的高平均库仑效率。

该项研究为锌负极界面调控提供了新思路，通过在水凝胶电解质中简单添加D-缬氨酸即可显著提升电池性能。该研究团队揭示了界面氢键网络与空间电荷区协同调控提升锌负极稳定性的内在机制，未来，该策略有望推动水系锌电池在储能领域的实际应用，并为其他金属电池的界面设计提供借鉴。

Interfacial H-bond Network/Concentration Fields/Electric Fields Regulation Achieved by D-Valine Anions Realizes the Highly Efficient Aqueous Zinc Ion Batteries

Jiadong Lin, Chenchen Ji, Gaozhi Guo, Yulu Luo, Pengru Huang, Fen Xu, Lixian Sun, Wilhelm Pfleging, Kostya S. Novoselov

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202501721