Nano Energy:Ni基电催化剂用于非常规CO2RR生成甲酸

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在不同的电化学{attr}3224{/attr}2还原{attr}3131{/attr}(CO2RR)方案中,负载在碳质材料上的Ni单原子是一种有吸引力的催化解决方案,因为载体的低成本和多功能性以及Ni的最佳使用及其预测的选择性和效率(对CO的选择性约为100%)。

基于此,德国波茨坦大学Josep Albero和Nieves López-Salas(共同通讯作者)等人报道了一种简便的、multi-gram的方法来合成镍(Ni)修饰的电催化剂,包括通过氧位点锚定到高掺杂氮载体上的镍原子,并研究了这些位点对其作为CO2RR性能的影响。

在文中,作者使用胞嘧啶(cytosine)作为有机前体和无机盐熔体(1: 1 wt%的NaCl和ZnCl2)作为致孔剂,制备了一种掺杂的优质碳材料作为载体,并负载Ni亚纳米位点。载体的大杂原子含量允许通过简单的浸渍加煅烧方法在不形成纳米颗粒的情况下稳定高达11 wt%的Ni,其中Ni促进C3NOx骨架的稳定,氧化载体促进Ni的高氧化态。

EXAFS分析表明,由材料表面中的氧配位的是Ni单原子或亚纳米簇。与众所周知的N配位Ni单位点对CO2还原的选择性不同,O配位Ni单位点(约7 wt% Ni)将CO2还原为CO,但亚纳米簇(11 wt% Ni)促进了前所未有的六氯环己烷形成,在-1.4 V下法拉第效率(FE)为27%。

此外,Ni含量越大,最终形成的是NiO纳米颗粒,析氢选择性几乎为100%。总之,Ni负载和载体相互作用与CO2RR中电催化活性的强烈依赖性,为制备过渡金属单位点催化剂开辟了新的设计途径。

Ni-Based Electrocatalysts for Unconventional CO2 Reduction Reaction to Formic AcidNano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107191.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107191.


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