非贵金属电催化剂的析氧{attr}3131{/attr}(OER)存在较差的催化动力学和活性的问题,阻碍了它们在工业水电解中的应用。基于此,中国石油大学(华东)鲁效庆教授、刘思远副教授和王兆杰副教授(共同通讯作者)等人报道了他们受自然界中光系统II的析氧团簇的启发,通过一锅法氧化还原合成在泡沫镍(Ni foam, NF)上原位生长构建了羧酸盐修饰的Li+掺杂NiFe层状双氢氧化物(NFCL(70)-LDH@NF)。在文中,作者通过引入醋酸锂(CH3COOLi)来调节电子结构并改善质子转移动力学,从而实现“一石二鸟”的策略。NFCL(70)-LDH@NF在室温下在1 M KOH中当电流密度为10和100 mA cm-2时过电位分别为159和224 mV,表现出显着改善的 OER 性能,以及显著降低的Tafel斜率(47.9 mV dec-1)。通过控制实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,Li+的存在调节了局部电子结构并稳定了OOH*中间体。具体而言,羧酸盐配体作为促进质子转移效率的中继器,类似于光系统II中的协同质子电子转移。此外,NFCL(70)-LDH@NF在模拟工业条件(60 ℃和6 M KOH)下可以稳定保持一个多月的优异性能。该工作研究的Li+掺杂和醋酸盐改性协同引发的高性能,为设计用于高效OER的有机无机杂化电催化剂提供了启示。Two Birds with One Stone: Contemporaneously Boosting OER Activity and Kinetics for Layered Double Hydroxide Inspired by Photosystem II. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202202072.
https://doi.org/10.1002/adfm.202202072.
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