Advanced Materials: 将单个镍原子暴露在中空的S/N掺杂碳大孔纤维中用于高效电化学析氧

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第一作者：ong>Yafei Zhao

通讯作者：楼雄文，谷晓俊

通讯单位：新加坡南洋理工大学，内蒙古大学


研究内容：

对于清洁能源和燃料转化来说，开发高效且成本有效的用于析氧反应(OER)的电催化剂是非常需要的。在本文中，报道了通过热解设计的CdS-NiSx/聚丙烯腈复合纤维，制备出镍单原子嵌入的中空S/N掺杂碳大孔纤维(Ni SAs@S/N-CMF)作为OER的有效催化剂。具体而言，CdS为聚丙烯腈衍生碳基体的掺杂提供硫源，同时产生中空的大孔结构，而NiSx首先被还原成纳米颗粒，最终通过原子迁移俘获策略演变成单Ni原子。得益于大量暴露的单镍原子和中空大孔结构，所得Ni SAs@S/N-CMF电催化剂为OER提供了优异的活性和稳定性。


要点一：

中空纳米结构，可以通过显著提高表面积-体积比和最大限度地暴露金属位点来极大地提高催化性能。一些用单原子修饰的高级碳基材料已经被制备用于有效的OER。

要点二：

从CdS固体纳米粒子(NP)开始，然后将NiSx物种沉积在CdS NPs的表面上，以获得CdS-NiSx NP。然后，将CdS-NiSx纳米粒子与聚丙烯腈(PAN)进行静电纺丝，得到CdS-NiSx/PAN复合纤维(记为CdS-NiSx@PAN)。碳化处理后，得到Ni SAs@S/N-CMF催化剂。由于大量暴露的单镍原子和中空大孔结构的优势，所得Ni SAs@S/N-CMF电催化剂对OER表现出优异的电催化性能，在10mA cm-2下过电位为285 mV，Tafel斜率为50.8mV dec-1，稳定性良好。

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图 1 CdS-NiSx@PAN纤维的(a-c) 场发射扫描电子显微镜图像、(d-f) 透射电子显微镜图像和(g) 高角度环形暗场扫描透射电子显微镜图像和元素映射图像


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图 2 Ni SAs @ S/N-CMF的a-c)场发射扫描电子显微镜图像，(d-f)暗场透射电子显微镜图像，和(g)的像差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜图像。(h) 暗场透射电子显微镜图像和Ni SAs@S/N-CMF的相应元素绘图图像。

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图 3在不同退火温度下获得的产品的场发射扫描电子显微镜图像和(e-h) 透射电子显微镜图像:(a,e) 650oC，(b,f) 750oC，(c,g) 850oC，(d,h) 950oC。(i)结构演化过程示意图。


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图 4 (a)X射线衍射谱图，(b)Ni NPs@S/N-CMF和Ni SAs@S/N-CMF的高分辨率Ni2p3/2 X射线光电子能谱。(c) k2χ(k)振荡曲线、(d) FT曲线和(e) Ni NPs@S/N-CMF, Ni SAs@S/N-CMF和相关材料K边EXAFS光谱的WT等值线


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图 5 (a)线性扫描伏安图，(b)10mA cm-2时的超电势，以及(c) RuO2, S/N-CMF, Ni NPs@S/N-CMF, 和Ni SAs@S/N-CMF相应的塔菲尔斜率。(d) TOF值，以及(e)在0.95 V下的电容电流密度(1/2δJ)与Ni NPs@S/N-CMF和Ni SAs@S/N-CMF扫描速率的关系。(f)在10mA cm-2时，RuO2, Ni NPs@S/N-CMF, 和Ni SAs@S/N-CMF的电位-时间曲线。
参考文献：


Yafei Zhao, Yan Guo, Xue Feng Lu, Deyan Luan, Xiaojun Gu,* Xiong Wen (David) Lou* Exposing Single-Ni Atoms in Hollow S/N-doped Carbon Macroporous Fibers for Highly Efficient Electrochemical Oxygen Evolution. 2022. 

http://doi.org/10.1002/adma.202203442



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