内蒙古大学ACS Catalysis:异质掺杂增强电荷转移,促进Fe2O3高效光电催化H2O2合成

  • A+
最近几年,光电化学(PEC)水(H2O)氧化产H2O2与阴极产氢(H2)相结合的方法得到了发展,其可替代传统的能量密集的蒽醌法来生产H2O2。然而,由于半导体中电荷转移缓慢和活性位点数量有限,极大地限制了H2O2的产量和效率。在各种金属半导体中,Fe2O3由于其禁带宽度低、成本低、在碱性条件下稳定性好等优点,被认为是一种很有前景的PEC水氧化光阳极。然而,由于其电荷复合严重、空穴扩散长度短、水氧化过电位大、寿命短等原因,H2O转化为H2O2的PEC性能较低。因此,设计并开发具有高效水氧化活性的Fe2O3光阳极对于选择性H2O2生产具有重要意义。


1
2
近日,内蒙古大学王蕾武利民高瑞廷等通过在Fe2O3中引入Hf和Ti(Ti/Hf: Fe2O3),提高了Fe2O3的结晶度和电荷传输能力,以及增加了活性表面位点的数量,并将其用于高选择性生产H2O2
实验结果表明,所制备的Ti/Hf: Fe2O3光阳极在1.5 VRHE下的H2O2产率接近0.41 μmol min−1 cm−2,H2O2的法拉第效率为72.2%;并且该材料在1.23 VRHE时的ABPE高达0.47%,分别比Ti/Fe2O3、Hf: Fe2O3和Fe2O3高约3.1、5.9和23.5倍。此外,Ti/Hf: Fe2O3光阳极在经过5次循环反应后仍保持良好的活性,并且具有超过120小时的稳定性,表现出潜在的工业化应用前景。
3
8
结合实验研究和理论计算,Ti/Hf: Fe2O3光阳极优异的H2O2生产性能可归因于: 1.Hf掺杂有效地提高了Fe2O3的结晶度,有利于电荷传输,减少了内部电荷复合,从而提高了H2O2的产量和法拉第效率;2.表面梯度掺杂抑制了纳米棒的结构坍塌,增加了比表面积,引入了大量有利于H2O2生成的活性位点3.二元Hf和Ti掺杂Fe2O3光阳极的协同作用提高了体载流子密度和H2O2生成动力学,抑制了O2的生成。综上,该项工作为太阳能H2O2合成光电极的设计提供了一种有效的方法,可以推广应用于其他半导体材料。
Enhanced charge transfer via heterogeneous doping promotes hematite photoelectrodes for efficient solar H2O2 synthesis. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c06110

weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论:0