Science重磅:突破瓶颈!中国科学家首次实现单个超冷分子的相干合成

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超冷分子有着比超冷原子更丰富的内部能级,具有广泛地潜在应用,例如超冷化学、凝聚态体系的量子计算和量子模拟、检验基本物理学的精确测量、量子信息处理等诸多前沿科学研究。然而,由于分子复杂的能级结构以及分子间复杂的相互作用,在实验上制备和操控单个超冷分子极具挑战性。


2020年10月16日,《Science》以First Release形式在线发表了中国科学院精密测量科学与技术创新研究院詹明生、何晓东研究团队在超冷分子领域的重大进展,他们首创了一种单分子相干合成的新方法,即原子自旋与相对运动波函数耦合(SMC)的新机制,在国际上首次实现单个超冷分子的相干合成!
超冷分子的诞生
1985-1986年,美籍华裔科学家朱棣文教授和美国科学家William D. Phillips教授首次成功地以镭射捕捉和冷却中性原子(即超冷原子),此技术为原子物理学开启了一个新的纪元。这项成就加上法国科学家Claude Cohen-Tannoudji 教授所作的理论研究,于1997年获得了诺贝尔物理学奖。
1995年,超冷原子气体的研究实现了一个重大突破,科学家将具有玻色子性质的原子进一步冷却,并观察到原子玻色-爱因斯坦凝聚(Bose-Einstein Condensation),简称玻色凝聚。凭借这个成果,美国实验天体物理联合研究所(Joint Institute of Laboratory Astrophysics,简称JILA) 的 Eric A. Cornell教授、Carl E. Wieman教授與麻省理工學院的Wolfgang Ketterle 教授分享了 2001年的诺贝尔物理学奖。
原子的玻色凝聚带来了许多重要的实验发现,例如世界上首个物质波放大器、物质波的孤立子(soliton)和涡流(vortex)以及在光晶格中的量子相变。
从超冷原子气体的研究中,科学家们提出了一个新的构想:是否也能对分子气体做类似的量子控制?因为由分子组成的量子气体将能对相位和谐(phase coherent)的化学反应有全新的贡献,分子气体也可能提供更高精确度的精密测量,并加深我们对费米系统中的Cooper配对现象及其超导或超流性质的了解。
那么,该如何去产生分子的超冷气体呢?镭射冷却的方法对于分子来说是无效的,因为镭射冷却的高效率是依赖原子简单的能阶结构和其能够被连续激发的特性,这种特性允许原子透过连续散射数千个光子而减速。但对分子而言,复杂的分子振动与旋转的能阶结构,使得利用连续镭射激发制冷几乎是不可能的。
费许巴赫共振模式从超冷原子产生超冷分子
2003年,科学家发现了一个产生超冷分子的新方法。利用调整原子间的相互作用,碰撞中的两个原子可以直接整合为一个分子。由于原子和分子通常具有不同的磁矩,所以必须通过外加磁场将分子和原子的能量调到相同的值。如此操纵磁场而产生原子和分子间的耦合,便称为费许巴赫共振(Feshbach resonance)。说得更具体点,就是费许巴赫共振连接原子散射态到具有极小束缚能的分子态,这些分子的大小通常在几十到几百波耳半径(一波耳半径等于0.05奈米)。
2003年斯坦福大学朱棣文教授团队首次提出并使用费许巴赫共振模式的三体重组过程,通过在费许巴赫共振附近,三体碰撞使其中两个原子结合成一个稳定的分子。藉由磁场的调控,大量的超冷铯分子便产生了。同一年,Innsbruck的R. Grimm教授团队 和MIT的W. Ketterle教授团队使用同种方法生成了超冷锂分子。
随后,科学家们在气相和光学晶格中通过Feshbach共振或光缔合产生了各种类型的超冷双原子分子,从而观察到超冷化学并模拟了量子自旋模型。然而,遗憾的是,由于难以完全控制复杂的原子-分子系统,Feshbach共振或光缔合技术均只能产生大量的超冷分子,无法实现单个超冷分子的合成以及操控。
通向单分子操控的有效途径之一是基于光阱中完全操控单原子的能力,进而从少体原子合成单分子。此前,虽有来自美国哈佛大学的研究团队演示了在光阱中利用光缔合技术将一对异核原子合成单个双原子分子,但由于受限于光缔合过程中伴随的自发辐射引起的强退相干效应单个分子的相干合成仍然是一个巨大的挑战。
突破瓶颈!首次实现单个超冷分子的相干合成
为了克服合成单分子过程中的退相干问题,中国科学院精密测量科学与技术创新研究院詹明生、何晓东研究团队另辟蹊径,首创了一种单分子的相干合成方法,即原子自旋与相对运动波函数耦合(SMC)的新机制。利用微波将光阱中一对超冷异核原子(85Rb和87Rb)相干合成单个超冷分子,在国际上首次实现单个分子的相干合成!
图1:SMC机制和分子缔合原理示意图。
研究亮点:
1)选用微波而非激光合成分子,因为微波不对原子产生自发辐射等退相干效应;通过将原子自旋耦合到具有固有偏振梯度的强聚焦激光器中,将原子自旋耦合到它们的两体相对运动,从而将两个原子相干地结合成一个在MHz级的弱结合分子。
2)在SMC机制支配下,光阱中原子之间的相对运动波函数偏离分子相互作用势的中心,从而导致与弱束缚态波函数之间的重叠积分得到增强,也就是原子-分子间的微波跃迁概率得到增强,最终实现了处于囚禁势基态的单个分子的相干合成。
3)通过人为调整微波强度,实现了光阱中双原子与单个分子之间长寿命的拉比振荡,即实现了两原子量子体系中原子态与分子态的可控相干叠加。
4)相比于通常的光缔合方法,SMC方法避免了退相干缺陷,是一种纯净的分子态操控方法,具有优越的相干性。此外,SMC方法还可用于无Feshbach共振的双原子(如重要的碱金属体系)合成单分子。
图2:原子-分子跃迁和相干的拉比振荡。
这项工作标志着对原子之间核间距自由度的相干控制,开启了原子-分子体系所有自由度全面相干操控的研究大门,为基元化学反应过程相干控制、量子少体束缚态的相干合成及其量子调控提供了可能性,具有潜在的重要的科学价值。

参考文献:
Coherently forming a single molecule in an optical trap, Science 370, 331–335 (2020). DOI: 10.1126/science.aba7468
原文链接:
https://science.sciencemag.org/content/370/6514/331
来源:高分子科学前沿




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