一氧化二氮(N₂O)的生成与转化是自然界氮循环中的重要一环，然而，人类生产以及燃烧化石燃料的过程造成了N₂O的过度排放。由于N₂O造成的温室效应的效果大约是二氧化碳的300倍，同时N₂O也会对臭氧层造成严重破坏，N₂O催化分解成为人们关注的重要研究内容。目前在非均相催化领域中已经报道了多种用于还原N₂O的多相催化剂，但是这些催化过程往往需要高温高压等苛刻的反应条件。发展均相催化N₂O分解反应对于从分子水平上理解N₂O活化转化机理，发展温和条件下将N₂O降解的方法具有重要的意义。

近日，南开大学元素有机化学国家重点实验室莫贞波研究员团队发展了一种铁-硅宾协同活化N₂O的策略，首次分离表征了铁‒硅酮络合物，并成功将其应用于催化N₂O的高效脱氧分解反应。该反应以HBpin作为还原剂，可以在温和条件下实现N₂O到N₂的高效催化还原。理论计算研究表明催化循环中的关键步骤N₂O活化、H原子转移、H₂释放和脱氧过程均涉及铁和硅中心的协同作用，这一独特的铁-硅协同反应模式的发现可能有助于探索其他新催化转化反应。

进一步研究发现该双(硅宾)氨基铁络合物也可以催化硝基化合物的脱氧还原，生成芳胺和脂肪胺类衍生物，该催化体系具有良好的选择性，可以同时兼容氰基、巯基和酯基等多种高反应性的官能团，为胺类化合物合成提供了一种简便的方法。

论文信息：

Deoxygenation of Nitrous Oxide and Nitro Compounds Using Bis(N-Heterocyclic Silylene)Amido Iron Complexes as Catalysts

Xi Chen, Hao Wang, Shaozhi Du, Matthias Driess, Zhenbo Mo

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202114598