ACS Catalysis:孤立非贵金属原子催化剂高选择性稳定乙炔加氢

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on style="white-space: normal; font-stretch: normal; font-family: "PingFang SC"; color: rgb(68, 68, 68); background-color: rgb(255, 255, 255); margin-left: 8px; margin-right: 8px; line-height: 2em;">在能源和环境领域的全球可持续发展目标中,位点孤立的催化剂因其最大的原子利用率和与低配位数、金属原子的量子约束或与催化剂载体的强相互作用有关的特殊催化行为而受到广泛关注。开发具有更高金属负载量的结构精准且稳定的位点孤立型催化剂具有重要意义。


近日,北京化工大学Yanan LiuDianqing Li报道了提出了一种制备稳定的、位点孤立的Ni催化剂的策略。



本文要点


要点1. 研究发现,Mo3S4团簇允许单个Ni原子与MoS键合,形成某种类型的活性中心。


要点2. 实验结果显示,位点孤立的Ni1MoS/Al2O3样品在乙炔选择加氢反应中表现出良好的催化性能。在相对温和的反应条件下,乙炔完全转化时乙烯选择性可达90%,在较长的试验时间内没有观察到任何明显的性能衰退。相比之下,Ni参比催化剂的选择性和稳定性较差。

要点3. 密度泛函理论(DFT)计算表明,在Ni1MoS/Al2O3催化剂上,H2分子被异质裂解活化,从而提高了反应速率。选择性的提高源于MoS诱导的独特的孤立的Niδ+结构,它促进了产物的脱附,而不是过度加氢或齐聚。

本工作为构建活性金属负载量较高的位点孤立催化剂提供了一条可行的途径,并为选择性加氢开辟了机会。
 

Baoai Fu, et al, Highly Selective and Stable Isolated Non-Noble Metal Atom Catalysts for Selective Hydrogenation of Acetylene, ACS Catal. 2022
DOI: 10.1021/acscatal.1c04758
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04758


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