Nature Catalysis:析氧催化剂的可切换润湿!

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固体表面的可切换润湿特性对于刺激响应智能材料非常重要。表面的亲水性已被证明可以促进电解质和电极之间的电荷转移,从而提高析氧{attr}3{attr}3221{/attr}0{/attr}(OER)活性。催化剂的表面润湿性通常通过促进催化性能的表面处理来控制,对催化颗粒的电位调节润湿的基本理解有助于了解其对催化剂活性和稳定性的影响。

基于此,瑞士洛桑联邦理工学院Vasiliki Tileli(通讯作者)等人报道了钴(Co)基氧化物与碱性溶液界面处的电位调节疏水性/亲水性。

作者通过电化学液相透射电子显微镜(TEM)揭示了单个颗粒的可切换润湿性,直接关系到它们对OER的活性和稳定性。通过对液体运动的实时分析揭示了与特定电位范围相关的独特润湿性行为。在低电位下,检测到氧化物疏水性的整体降低。

在向表面羟基氧化物相可逆重建后,发现电化学润湿导致界面电容发生变化。在高电位下,由operando电子能量损失光谱证实了分子氧的演化伴随着全局较薄的液体层。

作者探测了在潜在循环下Co基氧化物催化剂的动态润湿行为,包括探测高OER活性钙钛矿Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCF),其中δ表示氧空位的数量。对比度的电位相关变化表明图像中周围碱性溶液的运动,与氧化物表面润湿性的改变有关。当施加阳极电位时,由于电润湿和表面上的OH-积累,氧化物的疏水性会降低。

在BSCF和尖晶石Co3O4上,在约1.2 V vs. RHE的电位下形成亲水性羟基氧化物相后,疏水性的降低得到稳定,这与Co2+/Co3+氧化还原{attr}3129{/attr}有关。在高于1.6 V vs. RHE的阳极施加电势下,电子能量损失谱(EELS)证实了O2的演变,这导致了更薄的液体环境。该工作直接将物理润湿与单个颗粒的化学OER联系起来,为OER催化剂的固-液界面相互作用提供了基本见解。

Switchable wetting of oxygen-evolving oxide catalysts. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00723-w.

https://doi.org/10.1038/s41929-021-00723-w.


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