Angew. Chem. :将电催化生物质升级和产氢从耗电变成发电

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糠醛是一种年产量超过300千吨的生物质平台化合物,将其转变为增值化学品是生物炼制领域是重要方向之一。利用电催化实现糠醛氧化升级同时产氢从环境和可持续发展的角度均具有重要意义。


传统实现生物质转换和产氢的电催化系统由阳极糠醛电氧化和氢析出反应构成(图1a),电解槽的电压输入通常在1 V以上。因此,亟需设计新型电催化系统更高效地实现生物质升级和产氢。


近日,湖南大学的王双印教授团队通过将低电位糠醛氧化反应与氧还原反应耦合,开发出同时实现生物质升级、产氢和发电的器件(图1b)。

图1 两种电催化生成糠酸和氢气的系统(a)耗电模式(b)发电模式

采用金属铜作为低电位氧化反应的电极材料。低电位糠醛氧化反应的起始电位在~0 VRHE,比常规糠醛电氧化的起始电位低1.2 V。除了液态产物糠酸盐之外,低电位糠醛氧化还能产生氢气。通过电化学微分质谱证实氢气的氢原子全部来源于糠醛的醛基。同时DFT理论计算揭示,醛基C-{attr}3223{/attr}断裂后产生的氢原子更倾向于相互结合形成氢气,而不是被氧化为水。

图2 低电位糠醛电氧化反应

将低电位糠醛氧化与氧还原反应耦合,组装出集生物质升级、产氢和发电于一体的新型燃料电池器件。该器件的开路电位为0.95 V,峰功率密度达到200 mW/cm2。同时每生产1 Nm3氢气能发电~2 kWh。

图3 燃料电池器件实现糠醛氧化和产氢

论文信息:

Transform electrocatalytic biomass upgrading and hydrogen production from electricity input to electricity output

Shuangyin Wang, TEHUA WANG, LI TAO, JING TIAN, KAIZHI GU, XIAOXIAO WEI, PENG ZHOU, LANG GAN, SHIQIAN DU, YUQIN ZOU, RU CHEN, XIANZHU FU, zhifeng huang, tianyang liu, yafei li


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202115636


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