对电化学界面动态行为的基本理解对于电催化剂的设计和优化至关重要。基于此，南方科技大学王阳刚副教授（通讯作者）等人报道了他们通过具有显式溶剂化的从头算分子动力学（ab initio molecular dynamics）模拟，重新研究了嵌入N掺杂纳米碳中的一系列过渡金属（M=Fe、{attr}3221{/attr}、Ni、Cu）单原子位点的氧还原反应（ORR）机制。作者已经确定了电化学界面处所有质子耦合电子转移（proton-coupled electron transfer, PCET）步骤的解离途径和由此出现的溶剂化氢氧化物物种。这种氢氧化物物种可以在远离活性位点的几个水层处动态限制在假吸附（pseudo-adsorption）状态，并在小于1 ps的时间尺度内以耦合方式响应催化中心的氧化还原事件。在PCET步骤中，质子物种（以中性/酸性介质中的水合氢离子或碱性介质中的水的形式）可以使假吸附的氢氧化物质子化，而无需移动到直接的催化剂表面。因此，这将反应区域扩大到直接催化剂表面之外，通过减轻传质限制来提高反应动力学。该工作意味着在催化中，反应物质可能不一定与催化剂表面结合，而是被限制在活性区域中。Pseudo-adsorption and long-range redox coupling during oxygen reduction reaction on single atom electrocatalyst. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-29357-7.https://doi.org/10.1038/s41467-022-29357-7.
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