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电催化二氧化碳还原（CO2ER）是实现碳循环和可再生能源利用的一种有效途径。铜是目前最有前景的一类可以将CO2还原为高附加值燃料和化工原料（乙烯、乙醇、正丙醇等）的催化剂。在铜基催化剂中，铜锌（CuZn）催化剂在兼顾廉价易得和环境友好优点的同时，且能对乙烯、乙醇等产物有显著的选择性，因而成为一种极具潜力的CO2ER催化剂，且具有大规模工业化的前景。
然而，在铜锌（CuZn）催化剂上，CO2电还原（CO2ER）为多碳（C2+）产物的真正活性中心一直没有明确的结论，这阻碍了高性能催化剂的理性设计和进一步大规模工业化应用。
近日，天津大学新能源化工团队通过结合基于神经网络（NN）势函数的全局优化和两轮高通量活性位点筛选，从计算上获得了铜锌（CuZn）催化剂纳米颗粒模型，准确识别了铜锌（CuZn）纳米颗粒催化剂C2+产物活性位点的原子级结构（平衡Cu-Zn位点和锌重Cu-Zn位点），后续的实验结果也验证了多尺度活性位点识别的结论。
研究者结合基于神经网络（NN）势能面的全局优化（NN-SSW）和分子动力学（NN-MD）方法，获得了不同Zn掺杂浓度下CuZn颗粒模型的表面结构。通过对于催化剂表面超过2000个可能CO吸附位点的高通量测试，发现适中掺杂Zn的CuZn颗粒模型催化剂具有最多的CO最优吸附能位点，有利于进一步发生深度还原{attr}3186{/attr}。由于通常认为C-C耦合过程是CO2电还原（CO2ER）为C2+产物的速率决定步骤。在第一步得到的适中掺杂Zn的CuZn模型表面上随机选取100个表面活性位点来探索这个C-C耦合基元反应，发现被化学计量数平衡的Cu和Zn原子包围的CuZn位点（平衡Cu-Zn位点）和主要由Zn原子包围的的CuZn位点（锌重Cu-Zn位点）这两类活性位点可以有效促进C-C耦合提升C2+产物的选择性。实验合成的CuZn颗粒催化剂的性能测试定量验证了这一计算结论，实现了大数据驱动活性位点识别和理性设计催化剂的目标。 本项研究通过理论和实验相结合的方法揭示了CuZn催化剂上CO2ER在原子水平上的C2+产物活性位点即平衡的铜锌协同位点和锌包覆的铜锌协同位点。这些新的见解解决了关于之前CuZn催化剂上活性中心的争论问题，为未来基于高通量筛选开发高选择性铜基催化剂提供了理论指导和研究思路。 论文信息 Nature of the Active Sites of Copper Zinc Catalysts for Carbon Dioxide Electroreduction Shiyu Zhen, Gong Zhang, Dongfang Cheng, Hui Gao, Lulu Li, Xiaoyun Lin, Zheyuan Ding, Prof. Dr. Zhi-Jian Zhao, Prof. Dr. Jinlong Gong 天津大学研究生甄世钰为文章的第一作者，赵志坚教授和巩金龙教授为共同通讯作者。 Angewandte Chemie International Edition
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