具体而言,这些催化剂将CO2还原为具有相关选择性(FE=16%)的碳氢化合物,其中C3+碳氢化合物尤为突出。C3至C6烃类产物的法拉第效率(FE)为6.5%,局部电流密度为j=0.91 mA cm-2,超过了已报道的最先进Cu基催化剂(C3和C4碳氢化合物的FE=2.9%和j=0.22 mA cm-2)或任何其它已知材料。通过理论计算和实验表征,作者确定了与Ni-O键相关的Niδ+催化位点的存在,这些位点在CO2RR期间保持稳定。与Ni0不同,Niδ+位点适度结合CO,从而防止它们中毒。一系列C1分子(即CO、甲醛和甲酸)的还原进一步使得能够识别出参与用于烃链起始和传输的费托样插入机制的活性物种。作者发现Ni位点的极化对于调整关键反应中间体的吸附强度至关重要,这使得CO2还原能够以持续的方式进行而不会使催化剂失活。该发现一系列能够通过与Cu不同的机制生产长链碳氢化合物的地球上丰富的催化剂,可能有助于全球发展用于生产合成燃料的净零碳循环。Long-chain hydrocarbons by CO2 electroreduction using polarized nickel catalysts. Nat. Catal., 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00803-5.https://doi.org/10.1038/s41929-022-00803-5.
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