Nat. Catal.:极化镍催化CO2电还原生成长链碳氢化合物

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由可再生电力驱动的二氧化碳(CO2)电还原可用于可持续生产合成燃料。目前,只有铜(Cu)基催化剂被用于催化合成多碳产物,且仅限于C2或C3分子。基于此,新加坡国立大学Boon Siang Yeo、瑞士联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez和西班牙巴塞罗那科学技术学院Núria López(共同通讯作者)等人报道了一种由无机氧化镍(INOs)(如磷酸镍)衍生的催化剂对CO2RR具有优异的活性,碳质产物的总法拉第效率(FE)高达约30%。on>


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具体而言,这些催化剂将CO2还原为具有相关选择性(FE=16%)的碳氢化合物,其中C3+碳氢化合物尤为突出。C3至C6烃类产物的法拉第效率(FE)为6.5%,局部电流密度为j=0.91 mA cm-2,超过了已报道的最先进Cu基催化剂(C3和C4碳氢化合物的FE=2.9%和j=0.22 mA cm-2)或任何其它已知材料。
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通过理论计算和实验表征,作者确定了与Ni-O键相关的Niδ+催化位点的存在,这些位点在CO2RR期间保持稳定。与Ni0不同,Niδ+位点适度结合CO,从而防止它们中毒。一系列C1分子(即CO、甲醛和甲酸)的还原进一步使得能够识别出参与用于烃链起始和传输的费托样插入机制的活性物种。
作者发现Ni位点的极化对于调整关键反应中间体的吸附强度至关重要,这使得CO2还原能够以持续的方式进行而不会使催化剂失活。该发现一系列能够通过与Cu不同的机制生产长链碳氢化合物的地球上丰富的催化剂,可能有助于全球发展用于生产合成燃料的净零碳循环。
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Long-chain hydrocarbons by CO2 electroreduction using polarized nickel catalysts. Nat. Catal., 2022, DOI: 10.1038/s41929-022-00803-5.
https://doi.org/10.1038/s41929-022-00803-5.




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