​四单位联合ACS Catal.: Cu纳米颗粒修饰ZnO纳米线,优化NO3−吸附以高效催化NO3−RR

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利用可再生电能驱动的电化学NH3合成被认为是能源密集型Haber-Bosch工艺的有前景的替代方法。它不仅能够在环境温度和压力下利用空气和水产生NH3(2N2+6H2O→4NH3+3O2),而且还可以使用其他含氮化合物作为原料,如一氧化氮(NO)和硝酸盐(NO3)。特别是,利用来自燃料燃烧、汽车尾气、农业和工业污水或其他有害污染物的废NO3氮源转化为有价值的NH3,被认为是“一石二鸟”的战略。但是,由于水电解质中NO3的化学惰性和竞争性析氢反应,在没有催化剂的情况下,上述过程的反应速率和法拉第效率(FE)相对较低。因此,开发高活性、高选择性的催化剂对电化学合成NH3的工业化具有重要意义。


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近日,暨南大学李庆阳纽约州立大学布法罗分校武刚大连理工大学刘安敏河北工业大学许杰等合成了一种纳米Cu颗粒分散在ZnO纳米线阵列上的电催化剂(Cu@ZnO NWA),用于高选择性催化NO3还原反应(NO3RR)。
性能测试结果显示,Cu@ZnO NWA催化剂的NH3产率为6.03 mg cm-2 h-1,法拉第效率为89.14%,并且在含有0.05 M KNO3的0.1 M KOH溶液中对NO3RR具有超过30次循环的重复使用性能和超过100 h的稳定性,优于文献报道的大多数Cu基催化剂。
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基于实验和理论计算结果,研究人员揭示了Cu@ZnO NWA的优异NO3RR活性来源。具体而言,Cu纳米粒子与ZnO纳米线之间的协同作用导致电子在Cu/ZnO界面的局域化,从而形成缺电子Cu,并且亲电的Cu比电中性的Cu更容易吸附电负性NO3,从而进一步降低速率控制步骤的NO3RR能垒。因此,Cu@ZnO NWA对NO3RR的电催化动力学性能优于Cu纳米粒子。
值得注意的是,该项工作所提出的合成方法也可以推广到各种载体表面,极大地拓展了其在电化学合成NH3中的应用场景,这对缓解资源短缺和环境污染问题具有重要意义。
ZnO nanowire arrays decorated with Cu nanoparticles for high-efficiency nitrate to ammonia conversion. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c04398


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