Angew. Chem.:静电势主导弱溶剂化化学协同优化V₂O₅正极与锌负极

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水性锌离子电池(AZIBs)因其高安全性、低成本和理论容量高等优势,在大规模储能领域展现出巨大的应用潜力。其中,钒基正极材料(如V2O5)因其高容量和结构可调性受到广泛关注,然而其在弱酸性电解质中易发生钒溶解,导致结构坍塌和容量衰减。锌负极则面临枝晶生长、析氢反应和腐蚀等副反应问题,严重制约电池的循环寿命和库仑效率。以往的研究策略,如正极界面包覆或电解液添加剂,虽在一定程度上改善了电池性能,但大多仅针对单一问题(如溶剂化结构或界面动力学),缺乏对正负极界面问题的协同解决,因此整体提升效果有限。近年来,电解质工程成为同步稳定正负极的关键研究方向。已有研究尝试通过弱溶剂化电解液(WSE)调控锌离子溶剂化结构,减少自由水含量,从而抑制副反应并促进均匀沉积。然而,多数策略仍依赖于经验性筛选,缺乏从分子层面上对溶剂-离子相互作用的精准调控,未能充分关联溶剂化热力学与界面钝化动力学。如何理性设计弱溶剂化电解液,指导设计出既能抑制钒溶解、又能引导锌均匀沉积的电解液体系,同步调控溶剂化热力学与界面钝化动力学,对推动AZIBs的实际应用具有重要意义。


近日,由西北工业大学官操教授领导的科研团队提出了一种静电势主导的弱溶剂化化学新策略,实现了V2O5正极与锌负极的协同优化。该策略基于静电势(ESP)理论指导电解质设计,通过调控Zn2+与溶剂分子间的静电作用,构建阴离子主导的弱溶剂化结构,有效减少自由水数量并重构氢键网络。藉此,一方面抑制了钒在电解液中的溶解,稳定了正极结构;另一方面促进形成无机富集的固态电解质界面(SEI),诱导锌均匀沉积并抑制副反应。利用该策略,全电池在0.5 A g-1下实现了410 mAh g-1的高容量,循环650次后容量保持率达80%,同时锌对称电池在85%放电深度下稳定循环270小时。所组装的安时级软包电池达到了138 Wh kg-1(基于电极质量)的能量密度,并可驱动柔性LED屏幕,该研究为高性能锌基电池的电解质设计提供了新思路。

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图1. 弱溶剂化电解质协同优化钒基正极与锌负极机制


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图2. 溶剂化结构表征


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图3. V2O5正极表征


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图4. 锌负极表征


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图5. 电化学性能

团队提出了一种静电势主导的弱溶剂化化学新策略,用于同步提升V2O5正极的结构稳定性和锌负极的沉积可逆性。不同于传统的单一电极修饰或添加剂方法,该策略通过静电势理论指导溶剂筛选,构建阴离子参与的弱溶剂化结构,有效抑制自由水引发的副反应。利用该策略,实现了高达410 mAh g-1的电池容量,循环650次后容量保持率80%,锌对称电池在85%放电深度下稳定运行270小时,并组装的安时级软包电池达到138 Wh kg-1的能量密度。该研究为开发高性能锌基电池的电解质设计提供了新机制和可行路径。

文信息

Electrostatic Potential-Dominated Weak Solvation Chemistry for Synergistic Optimization of V2O5 Cathode and Zn Anode

Jingzhu Chen, Fan Bu, Qinghe Cao, Wenbo Zhao, Yong Gao, Jipeng Chen, Haifei Zhu, Prof. Cao Guan


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202510638


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