- A+
核燃料后处理过程中以及核泄漏事故中都会释放具有挥发性和放射性的碘（I2）同位素污染物。通过开发新型的吸附剂以实现高效的碘捕获（I2 capture）是处理相关环境问题的潜在解决方案，因而引起了广泛的研究兴趣。
吸附剂多为多孔材料，其对于I2的吸附容量和吸附动力学由多种因素共同决定，包括孔结构的特性（比表面积、孔径和孔体积）、吸附位点与I2分子之间的亲和性、吸附位点的数量等。这些因素通常会相互影响制约，难以同时实现优化。例如，常见的共价有机框架（COF）具有低的骨架密度和高的孔隙率，但是与I2分子之间的作用力较弱；引入特定的官能团可以增加COF骨架与I2 的相互作用，但往往导致吸附剂孔隙率的显著损失，从而限制了吸附量的提高。离子型官能团原则上可以通过强库仑相互作用促进I2的吸附，但目前尚无将离子型COF用于碘吸附的报道。
近日，沙特阿卜杜拉国王科技大学的韩宇教授课题组采用“多元”合成策略制备了一系列离子型COF（iCOF）并测试了这些材料在不同条件下的碘吸附性能。该合成策略可以实现向COF中引入含量可调的离子官能团，同时很大程度上保持母体COF的高结晶度和孔隙率，从而平衡多个影响因素以实现最佳的I2吸附性能。
在所制备的这一系列iCOF材料中，最优的材料iCOF-AB-50集大表面积、高孔容和丰富的吸附位点于一体，具有超高的 I2 吸附量、快速的吸附动力学、良好的防潮性和可重复使用性能。在75 °C静态吸附条件下，iCOF-AB-50的I2吸附量为10.21 g·g-1，是目前报道的最高吸附量之一。在低浓度（~400 ppm I2）动态吸附实验中，iCOF-AB-50在25 °C下I2的吸附量为2.79 g·g-1，远超文献中报道的各类吸附剂在类似条件下的I2 吸附性能。这种出色的低浓度 I2 吸附能力使 iCOF-AB-50 有望成为实际应用中选择性捕获 I2的候选材料。 这项工作表明，平衡吸附剂的孔结构特性、吸附位点的类型和吸附位点的含量对于吸附性能至关重要。这项工作也为合理设计吸附剂结构和选择合成路线以开发高效的I2捕获材料提供了新思路。 论文信息： Ionic Functionalization of Multivariate Covalent Organic Frameworks to Achieve an Exceptionally High Iodine-Capture Capacity Dr. Yaqiang Xie,Dr. Tingting Pan,Dr. Qiong Lei,Dr. Cailing Chen,Dr. Xinglong Dong,Dr. Youyou Yuan,Dr. Jie Shen,Dr. Yichen Cai,Dr. Chunhui Zhou,Prof. Dr. Ingo Pinnau,Prof. Dr. Yu Han 文章的第一作者是谢亚强博士。 韩宇教授课题组链接： http://nfm.kaust.edu.sa Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202108522
目前评论：0