Angew. Chem. :负载Co单原子的钌基纳米材料电催化水分解

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电解水制氢是高效转化可再生能源的重要方式之一。为此,需要开发高活性、高稳定性的双功能水分解电催化剂。


钌基电催化剂在OER反应中的应用得到了广泛的研究,最近也有研究者开始考虑其催化HER反应的可能。然而,目前报道的钌基纳米催化剂制备步骤复杂,在碱性环境的OER过程中存在严重的溶出现象,在酸性环境的HER中过电位过高,不利于实际应用。


单原子材料具有特殊的尺寸效应,在诸多电催化反应中展现出了优异的性能。近日,清华大学陈晨教授团队和北京科技大学陈昕合作,通过在RuO2纳米材料上构造单原子Co位点,制备了双功能水分解电催化剂CoSAC/RuO2,实现了钌基催化剂在OER和HER反应中活性和稳定性的提升。

研究者使用简单的一锅法制备了CoSAC/RuO2催化剂,并用球差、同步辐射等手段确认了Co的单原子分散。ICP结果说明Co单原子的载量高达1.8 wt%。一系列的价态表征揭示了Co单原子显正价,而Ru的价态有所降低,这有利于催化剂在OER环境中的稳定性。

性能测试表明CoSAC/RuO2催化剂对于酸性HER,在10 mA/cm2处的过电位仅有45 mV;对于碱性OER,在10 mA/cm2处的过电位仅有200 mV。


理论计算揭示了Co单原子不仅可以改变Ru元素的价态以提高材料稳定性,还能够在OER反应中作为活性位点吸附并解离H2O,极大地改变了反应决速步,有效改善了反应热力学。


在该工作中,研究者向钌基催化剂中加入Co单原子,借助Co单原子调控催化剂电子结构和同时作为活性位点的特殊作用,提高了钌基催化剂在电催化水分解反应中的性能,为单原子材料在电催化中的应用和机理研究提供了一种新思路。

论文信息:

Cobalt Single Atom Incorporated in Ruthenium Oxide Sphere: A Robust Bifunctional Electrocatalyst for HER and OER

Khadim Shah, Ruoyun Dai, Muhammad Mateen, Zubair Hassan, Zewen Zhuang, Chuhao Liu, Muhammad Israr, Weng-Chon Cheong, Botao Hu, Renyong Tu, Chao Zhang, Xin Chen, Qing Peng, Chen Chen, Yadong Li


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202114951


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