ACS Nano:氮掺杂碳纳米片上原子分散Fe电催化氮氧化生产硝酸盐

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on style="font-stretch: normal; font-family: "PingFang SC"; color: rgb(68, 68, 68); background-color: rgb(255, 255, 255); margin-left: 8px; margin-right: 8px; line-height: 2em;">NRR上存在的寄生析氢反应HER)不同,由于竞争性析氧反应(OER)产生的O2可能有利于N2氧化(NOR)以生成硝酸盐,使得电催化NOR是一种潜在的替代电化学NRR合成氨的方法,以实现更高的人工固氮效率和选择性。铁物种已经展示了其吸附N2分子并触发N2活化的惊人能力,取得了令人印象深刻的NRR性能。此外,以前的工作已经证明了铁基催化剂NOR的活性,具有良好的NO3 FE和产率。


基于此,香港城市大学支春义教授报道了开发了一种原子分散的Fe催化剂,AD-Fe NS,通过电催化NOR来合成硝酸盐。


本文要点


要点1. AD-Fe NS催化剂具有良好的NOR催化活性,NO3产率为6.12 μmol mg−1 h−12.45 μmol cm−2 h−1),NO3FE35.63%


要点2. 理论研究表明,活性Fe中心的空3d轨道接受N2分子的孤对电子,而活性Fe中心的占据3d轨道将它们的电子贡献给N2分子的空π*轨道。结果,N2分子有效地结合在活性Fe位点上并被激活,从而触发随后的NOR。此外,研究人员还提出了与NOR相关的途径,指出了寄生OER产生的O2NO3合成中的积极作用。

本工作不仅证明了AD-Fe NSNOR制硝酸盐具有良好的催化活性,而且从人工固氮为含氮化学品的角度,为低效率的氮还原制氨提供了一种很有前途的替代方法。



Ying Guo, et al, Electrochemical Nitrate Production via Nitrogen Oxidation with Atomically Dispersed Fe on N‑Doped Carbon Nanosheets, ACS Nano, 2021
DOI: 10.1021/acsnano.1c08109
https://doi.org/10.1021/acsnano.1c08109


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