王传义/李伟Appl. Catal. B.: Pd SASs与CdS联手,高效光催化分解水不愁

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太阳能驱动的全水分解产生氢气对能源可持续性具有重要意义,但由于其效率低,严重阻碍了其在实际应用中的规模化。CdS是一种重要的低功函数过渡金属硫化物,然而,由于光腐蚀的影响,其光稳定性往往会下降。

为了克服这个问题,陕西科技大学王传义李伟等通过简单可控的光诱导还原策略,采用单原子Pd SASs来修饰CdS(CdS-Pd),以提升CdS的稳定性。

由于协同的半导体(CdS)-金属(Pd)相互作用,实现了快速的体到表面的电子迁移,因此所得的CdS-Pd(3.83‰)纳米催化剂显示出相当高的结构稳定性和HER活性。在去离子水中(pH=10),10 mg CdS-Pd(3.83‰)在6小时内释放约56.88 μmol H2,HER速率约为947.93 μmol g-1 h-1,比CdS高约110倍。
另外,在牺牲剂存在和不存在的情况下,CdS-Pd(3.83‰)在420  nm/500 nm下的AQY分别为33.92%/27.49%和4.47%/1.81%,证明了其在宽带光照射下的高效性。
实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,水分子首先吸附在CdS-Pd纳米催化剂的表面,然后其OH键被削弱并断裂,在Pd原子位点形成H*中间体和OH-离子。由于S到Pd的快速电子转移,H*中间体在接受电子后很容易转化为氢,并且当进一步与光生空穴反应时,OH-离子将转化为氧。
更重要的是,CdS-Pd(3.83‰)上的水分解能垒和HER能垒较低,适用于全水分解制氢。该研究为获得稳定的CdS基光催化剂提供了的策略。
Pd Single-Atom Decorated CdS Nanocatalyst for Highly Efficient Overall Water Splitting under Simulated Solar Light. Applied Catalysis B: Environmental, 2012. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121000


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