Nat. Commun.: 无机半导体CoOx/Mo:BiVO4/Pd用于人工光合作用制H2O2

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使用水和氧气进行人工光合作用生成H2O2是实现可扩展且具有成本效益的太阳能燃料生产的有前景的方法。最近对该方法的研究取得了重大进展,但主要集中在使用有机聚合物上,同时该类光催化剂的结构会被H2O2生成过程中形成的强氧化剂(例如羟基自由基)所破坏。

基于此,浙江大学褚驰恒日本中央大学Zhenhua Pan等开发了一种基于无机半导体的高效光催化H2O2生成系统,多晶面Mo:BiVO4颗粒用作光催化剂,其{110}和{010}晶面分别选择性负载CoOx和Pd作为水氧化(WOR)和ORR助催化剂(CoOx/Mo:BiVO4/Pd)。
CoOx/Mo:BiVO4/Pd具有抗自由基氧化的能力,并表现出较高的光催化H2O2生产效率,在不使用任何牺牲{attr}3130{/attr}的情况下,CoOx/Mo:BiVO4/Pd上H2O2生成速率为1425 μM h-1。此外,该催化剂在全光谱下的表观量子产率为1.2%,太阳能-氢气转化效率为0.29%以及在420 nm处的表观量子产率为5.8%。
时间分辨光谱对光载流子的研究表明,在不同的晶面上沉积选定的助催化剂可以调整{110}晶面和{010}晶面之间的界面能,并增强Mo:BiVO4中的电荷分离,克服了无机光催化剂的严重的光生电荷复合问题。该项工作通过催化剂空间和电子结构的精细设计实现了高效的H2O2生产效率,这为将坚固的无机颗粒光催化剂应用于H2O2的人工光合作用打下基础。
Overall Photosynthesis of H2O2 by An Inorganic Semiconductor. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-28686-x


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