渤海大学鄂涛教授：采用MMT为模板，构建MoS2活性基面以选择性去除Pb2+

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▲第一作者：程颖      

通讯作者：杨姝宜、鄂涛    
通讯单位：渤海大学            
论文DOI：
https://doi.org/10.1016/j.mtchem.2022.100858     

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全文速览


本文以蒙脱土（MMT）为基体，通过一步水热法制备了结构稳定的花状1T/2H混合相MoS2（D-MoS2）。MoS2纳米片不同的生长方向导致其活性位点充分暴露，同时水热反应与NH4+插入导致MoS2中1T相所占比例上升，并可在MMT表面静电力的驱动下均匀分散。此外由于MMT提供大量-OH复合材料的疏水性得到改善。D-MoS2/MMT（D-Mt）复合材料优异的吸附能力主要是通过生成1T相MoS2引入更多的S缺陷，伴随着MMT层间和边缘进行吸附来提高的。这种原位生长在MMT表面的D-MoS2制备策略为选择性去除水溶液中的Pb2+提供了一种新方法。

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背景介绍


二硫化钼（MoS2）是一种应用广泛的环境修复材料，由于其比表面积大、力学性能优良、S基团丰富、热稳定性好，可作为石墨烯基吸附材料的替代材料。同时，根据软硬酸碱理论，S2-对Pb2+具有选择吸附性。通常MoS2中活性中心主要集中在边缘位点和S空位，然而，目前自然界中存在的MoS2是2H相，相对稳定，不易形成活性位点。因此，2H相MoS2在吸附领域中的实际应用受到严重阻碍。相反，由于电荷转移电阻降低，层间距离增大，1T相MoS2表现出更强的化学活性。但1T相MoS2结构不稳定且自然环境中几乎不存在。因此，制备1T/2H混晶相MoS2维持结构稳定性、增加活性位点和赋予材料选择吸附性具有重要意义。

03

研究出发点


(1) 在MMT表面原位生长1T/2H混合相MoS2。
(2) MMT表面的静电力促使1T/2H混合相MoS2均匀分散。
(3) 过量硫脲的添加和1T相MoS2的生成有利于引入更多S缺陷。

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图文解析


一：D-MoS2/MMT的形貌及合成机制
▲图1：
(a)和(b) D-Mt的SEM图;
(c)-(g) D-Mt的TEM图;
(h) D-Mt的EDS-mapping图;
(i) MMT的Zeta电位（插图为MMT（001）表面电荷密度）;
(j) TG和(k) DTA曲线;
(l) D-Mt合成过程示意图。

二：D-Mt中MMT的结构特点  

▲图2：
(a) MMT的SEM图；
(b)和(c) D-MoS2和D-Mt的接触角照片;
(d) D-MoS2、MMT和D-Mt的红外光谱图；
(e) O 1s高分辨率XPS光谱；
(f) MMT与Pb2+之间的结合能;
(g)和(h) Pb2+和MMT（001）之间的PDOS图。

三：D-Mt中MoS2的结构特点 
▲图3：
(a)和(b) D-MoS2的TEM图;
(c) D-Mt和Mt的拉曼光谱;
(d)和(e) s2p和Mo 3d的XPS光谱;
(f)和(g) MoS2和Pb2+之间的结合能;
(h)和(i) Pb2+与MoS2（002）之间的PDOS图。

四：单因素实验探究 
▲图4：
D-Mt对Pb2+的去除率和吸附量随(a) pH、(b) 时间、(c) D-Mt投加量和(d) 初始浓度的变化关系;
(e) D-MoS2、MMT和D-Mt随时间的变化对Pb2+的去除率;
(f)和(g) 共存金属离子对D-Mt吸附Pb2+的影响;
(h) D-Mt吸附Pb2+的循环使用寿命;
(i) 吸附正态图;
(j) Pb2+去除率标准化效应帕累托图:(A) pH, (B)时间, (C) D-Mt投加量, (D) Pb2+初始浓度;
(k) 影响Pb2+去除率的主要因素图;
(l) 影响Pb2+去除率的相互作用效应图。

五: 吸附机理 
▲图5：
D-Mt吸附Pb2+后:
(a) XPS总谱谱;
(b) EDS-mapping图;
(c) O 1s的XPS光谱;
(d) S 2p的XPS光谱;
(e) Pb 4f的XPS光谱;
(f) PDOS图。 

▲图6:
Pb2+在D-Mt上吸附示意图。

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总结与展望


本研究通过引入1T相MoS2活化其惰性基面以增加活性位点。MoS2呈花状并在MMT表面静电力的驱动下实现原位生长。垂直排列的MoS2纳米片有利于暴露活性边缘，缺陷结构使D-Mt具有较高的活性位点密度。吸附机理表明Pb2+可通过层间离子交换，边缘-OH和活性位点吸附途径被有效去除。

06

课题组介绍


作者介绍 
通讯作者 鄂涛：博士，教授，渤海大学环境工程专业带头人，硕士研究生导师。辽宁省毛皮绿色制造产业技术创新战略联盟理事长，渤海大学环境研究院副院长，锦州市金属材料产业创新联盟专家委员，渤海大学环保产业技术研究所所长。研究兴趣：化工清洁生产工艺，土壤与水污染修复技术、低碳减碳工艺技术开发及钛基功能材料的制备工艺及应用。在ACS Appl Mater Interfaces，J Hazard Mater，Sep Purif Technol，J CLEAN PROD，Mater. Today Chem，J. Environ. Chem. Eng等国际著名期刊上以第一/通讯作者发表SCI收录论文24篇，主持24项科研项目，以第一发明人获得授权发明专利13项，单项专利转化额度超100万，近三年科技成果转化合同金额623万。
电子邮箱：etao@bhu.edu.cn 

通讯作者 杨姝宜：渤海大学环境工程专业副教授，硕士生导师。研究兴趣：土壤修复技术和固体废物资源化。在J Hazard Mater，J CLEAN PROD，ACS Appl Mater Interfaces，Sep Purif Technol，Mater. Today Chem，J. Alloys Compd等国际著名期刊上以第一/通讯作者发表SCI收录论文15篇，担任《Journal of Alloys and Compounds》，《Journal of Cleaner Production》，《Journal of Polymers and the Environment》等SCI知名期刊审稿人。
电子邮箱：yangshuyi@bhu.edu.cn
 
第一作者 程颖：渤海大学化学工艺专业硕士研究生。研究兴趣：重金属土壤修复和水体中重金属的深度去除。目前在Mater. Today Chem，J. Environ. Chem. Eng，Inorg Chem. Commun期刊上发表SCI收录论文3篇，主持渤海大学研究生创新基金项目1项，授权发明专利1项。
电子邮箱：15566531301@163.com

原文链接：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2468519422000878?via%3Dihub


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