on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">由于资源枯竭及其对环境影响，C1催化即CH4、CO和CH3{attr}3226{/attr}等单碳分子的催化转化受到了广泛关注。然而，设计用于C1分子工业催化转化的有效催化剂的主要挑战是阶梯式合金表面的有效{attr}3138{/attr}性评估。为此，电子科技大学彭翃杰研究员、西湖大学王涛研究员等人设计了一种机器学习（ML）辅助方法来高通量筛选用于C1化学的高活性/稳定二元合金催化剂。作者基于包含200多种二元A3B型合金阶梯（211）面上不同位点图案的综合数据集训练了ML模型，这些模型仅利用非从头算（电子数、原子半径和原子电负性）、简单的块状材料特性作为输入特征。结果显示，模型在预测原子碳（EC*）和氧（EO*）在特定位点的吸附能（Eads）方面表现出令人印象深刻的准确性，其中MAE小于0.2 eV，RMSE小于0.25 eV。结合位点的相关特征不仅可以适应由局部位点几何形状引起的Eads变化，而且还可以适应未知合金催化剂中尽可能多的活性位点基序。
这种设计的ML模型不利用任何需要DFT松弛特征，因此仅需要最小的计算成本，但其预测精度仍可与DFT计算相媲美。为了进一步证明模型的有效性，作者使用ML模型对1300多种未经训练的合金估计的EC*和EO*进行后续筛选，目的是为C1催化中的一些重要反应找到有前景的合金催化剂。作者通过火山图确定有希望的候选者，其有效性最终通过对一种筛选出的Cu3Pd合金催化剂的详细微观动力学研究来验证。更重要的是，采用的简单物理特征赋予了ML模型很好的可解释性，并允许将隐藏的设计原则提取到有效的催化剂上。总之，这种具有完全可解释物理特征的数据驱动方法证明了从表观数据中挖掘潜在催化剂设计原理的可能性，并为发现理想的合金催化剂铺平了道路。
Machine Learning-Assisted Screening of Stepped Alloy Surfaces for C1 Catalysis, ACS Catalysis 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00648
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