on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">水分解制氢反应(HER)被认为是最可行的生产H2的方法,然而在HER过程中需要高效的电催化剂来降低过电位(η),从而降低电能的消耗。近日,复旦大学孔彪课题组提出了一种捕获-键合策略来实现Ru纳米团簇在植酸(PA)改性的氮掺杂碳骨架(NCPO-Ru NCs)上的超级组装,以实现高效电催化HER。PA改性骨架(NCPO)对金属阳离子具有高亲和力,可以捕获大量的Ru离子,被捕获的Ru离子主要分布在骨架表面,而骨架上具有强还原性的空位可以在50℃下诱导被捕获的Ru离子还原和聚集;PA在骨架表面呈岛状分布,磷酸基团与Ru离子之间的强键合作用会限制Ru离子的迁移和聚集。因此,在多种因素的协同作用下,可以在NCPO表面形成尺寸约为1.6 nm的Ru纳米团簇,通过调节PA的含量,可以获得分布和密度可调的表面富集Ru纳米团簇。得益于活性位点的充分暴露和超小Ru纳米团簇的密集分布,所获得的NCPO-Ru NCs催化剂可以在碱性电解液中有效驱动HER,其活性(在50 mV的过电位下)分别比商业Ru/C和Pt/C催化剂高出约14.3倍和9.6倍;Ru纳米团簇与NCPO之间形成的稳定的Ru-O共价配位结构使得NCPO-Ru NCs的稳定性远优于商业催化剂。此外,NCPO-Ru NCs催化剂在太阳能到氢能的转化系统中也具有良好的性能,这为其在水分解中的广泛应用提供了更大的潜力。
Superassembly of Surface-Enriched Ru Nanoclusters from Trapping-Bonding Strategy for Efficient Hydrogen Evolution. ACS Nano, 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c00901
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