锆取代的二氧化铈(Ce1-xZrxO2)由于其巨大的储氧能力和燃料生产潜力，在两步热化学CO2/H2O分解循环中是一种很有效的材料。然而，Ce1-xZrxO2固溶体表现出比单独的氧化铈相对较慢的燃料释放速率。on>
基于此，中科院大连化物所李灿课题组为了提高太阳能到燃料的能量转换效率，使用贵金属催化剂(RuOx、PtOx和IrOx)来提高基于两步热化学CO2分解的Ce0.85Zr0.15O2(CZ15)的CO释放速率。Ir修饰在三种贵金属中表现出最好的性能，与本征Ce0.85Zr0.15O2相比，0.4 atom% IrOx作为催化剂负载于Ce0.85Zr0.15O2表面，最大CO释放率可提高35%；当少量IrOx(1.0 atom %)掺杂到Ce0.85Zr0.15O2的晶体结构中时通过溶液燃烧法，初始CO释放率可提高3倍。这种催化效果归因于陶瓷块内MIEC的增加和铱催化剂修饰的二氧化锆-氧化锆固溶体气固界面处化学反应速率的提高。此外，Ir催化剂的修饰不仅可以通过产生更有利的体缺陷来增强氧在固体中的迁移率，而且可以通过提供更多的表面活性位点(例如氧空位和ZrO8型配合物缺陷)催化表面的C-O键断裂。IrOx催化剂及其对CO释放速率的促进作用在高温下经过多次氧化还原循环后仍能保持相对稳定。这项工作表明，通过添加适当的催化剂进行界面工程和本体改性是进一步提高Ce1-xZrxO2的热化学循环CO2分解的CO释放速率的有前景的方法，这为提高其他动力学受限的热化学CO2/H2O分裂循环的燃料能量转换效率提供了新策略。Platinum Group Metal Catalyst (RuOx, PtOx, and IrOx)-Decorated Ceria-Zirconia Solid Solution as High Active Oxygen Carriers for Solar Thermochemical CO2 Splitting. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02044
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