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研究内容:
本文报道了合成活化的NiCo LDH用于固定Pt、Ir和Rh单原子进行析氢反应。Pt/ A- NiCo LDH电催化剂表现出最高的催化能力,在电流密度为10 mA cm -2时,其过电位为16 mV,质量活性约为商品Pt/C的24.8倍。结果表明,Pt单原子催化剂不仅可以加速碱性介质中的Volmer步骤,而且可以优化氢吸附过程,提高HER催化活性。
要点:
本文采用两步电化学沉积技术构建了单原子分别固定在活化的2D NiCo LDH载体(M/ A -NiCo LDH, M = Pt, Ir和Rh)上,用于HER。Pt/A-NiCo LDH和Ir/A-NiCo LDH达到10 mA cm-2电流密度的过电位分别为16 mV和24 mV。活化后的LDH负载单原子含量增多,性能相比于未活化的催化剂得到了较大的提升。
图1. (a)合成和形态表征的示意图。Pt/A-NiCo LDH的 (b) SEM图,(c) TEM图,(d)元素映射图。(e) Pt/A-NiCo LDH, (f) Ir/A-NiCo LDH和(g) Rh/A-NiCo LDH的像差校正HADDF STEM图像。
图2.(a) Co 2p高分辨率光谱和(b) NiCo LDH、A -NiCo LDH、Pt/ A -NiCo LDH、Ir/ A-NiCo LDH和Rh/ A -NiCo LDH催化剂的拉曼光谱。高分辨率的(c) Ni 2p谱和(d) Pt 4f谱。
图3.(a)各种催化剂的HER极化曲线。(b) HER过电位和归一化的质量活性比较。(c)由相应的HER极化曲线得到的Tafel图。(d)比较在10 mA cm-2下Tafel斜率和过电位的电化学性能。(e)电化学阻抗谱。(f)恒流密度为10 mA cm-2时Pt/ A -NiCo LDH计时电位曲线。插图显示了1000次循环前后的LSV曲线。
图4. (a-c)Pt/ A -NiCo LDH、Ir/ A-NiCo LDH和Rh/ A -NiCo LDH计算的d轨道电子密度差和(d)PDOS图。(e) d波段中心、工作函数与ΔGH2O*的关系。(f)计算Pt/A-NiCo LDH、Ir/A-NiCo LDH和Rh/A-NiCo LDH电催化剂的HER自由能分布。
参考文献:
Fan B, Wang H, Han X, Deng Y, Hu W. Single atoms (Pt, Ir and Rh) anchored on activated NiCo LDH for alkaline hydrogen evolution reaction. Chem Commun (Camb). 2022;58(59):8254-7. DOI:https://doi.org/10.1039/D2CC02732A
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