ChemElectroChem:选择性原位聚合酯类溶剂制备锂金属电池准固态电解质

  • A+

东华大学材料科学与工程学院刘天西教授、王丽娜副教授课题组报道了一种通过选择性引发聚乙二醇单甲醚丙烯酸酯(PEGMEA)溶剂原位聚合的准固态电解质,将其用于锂金属电池。在该体系中,同时引入氟代碳酸乙烯酯(FEC)添加剂,在锂电极表面构筑富氟化锂的固体电解质界面(SEI)膜。基于这种凝胶聚合物电解质(GPE)的锂金属电池表现出良好的循环稳定性。


自上世纪九十年代以来,以石墨为负极的锂离子电池已经主导了消费类电子产品市场。近年来,随着人们对具有更高能量密度电子器件需求的不断增长,激励了研究者们对锂金属电池的研究兴趣。锂金属具有3860 mAh g−1的高理论比容量和−3.04 V的低还原电位(vs. SHE)。当锂金属负极与高电压正极匹配时,其能量密度可达锂离子电池(≤300 Wh kg−1)的两倍以上。然而由于其较高的化学反应活性,电解液会在锂金属表面还原形成不均匀不稳定的SEI膜,导致循环过程中电解液的持续消耗与锂枝晶的不可控生长。为了克服LMB的安全隐患,研究者们发现在电池中原位生成的GPE有望保持较好的力学性能,并与电极保持良好的接触,降低界面电阻。而同时引入电解液添加剂,调控界面化学成分,有利于抑制枝晶的生长,加速界面电荷传质过程。



1

图1. (a) 原位聚合固态电解质的制备过程示意图; (b) PEGMEA单体在AIBN诱导下的聚合反应;(c)电解质聚合前后的光学照片。

2

图2 Li||Li对称电池的电化学性能。(a,b)电流密度0.1 mA cm−2,限制容量0.2 mAh cm−2;(c,d)电流密度0.5 mA cm−2,限制容量1.0 mAh cm−2

基于上述考虑,作者用基于PEGMEA单体的混合溶剂来制备电解质前驱体溶液,将其注入电池,并将组装后的电池在60℃下加热,在引发剂的作用下,诱导PEGMEA单体聚合,以实现电解液的原位凝胶化。电化学测试显示,所组装的锂金属对称电池在0.5 mA cm−2条件下可实现超过1400小时的稳定循环。此外,使用磷酸铁理正极的电池的放电容量可达135.6 mAh g−1,循环300次后容量保持率为93%。这些结果表明通过原位聚合制备准固态电解质是实现下一代高能量密度锂金属电池的有效策略。

文信息

A Quasi-Solid Electrolyte by In Situ Polymerization of Selective Solvent for Lithium-Metal Batteries

Jin Wang, Chengzhou Tao, Jiaming Cao, Xiaoxia Jiao, Prof. Lina Wang, Prof. Tianxi Liu


ChemElectroChem

DOI: 10.1002/celc.202200957




weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论:0