Small:富硫溶液体系合成相结CdS光催化实现高效光催化析氢

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利用太阳能进行光催化水分解制氢(PHE)是一种实现能源可持续发展的有效策略。同时,光催化剂作为光催化反应的关键,提高其光吸收和电荷转移能力能够有效推动光催化析氢反应的进一步发展。


基于此,海南大学田新龙吴道雄刘雨昊等利用丁基二硫代氨基甲酸(BDCA)溶液法,成功合成了具有纳米颗粒形貌的立方/六方相结CdS光催化剂(c-CdS/h-CdS),其具有实现高效可见光PHE性能的巨大潜力。
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具体而言,首先将Cd(OH)2溶于BDCA溶液中,然后经过干燥,退火等工艺制备出CdS光催化剂。由于BDCA溶液富含硫,因此在合成CdS光催化剂过程中不用引入额外的硫源,从而大大简化了制作方法。
性能测试结果显示,在可见光照射下,CdS光催化剂的PHE反应速率达到7.294 mmol g−1 h−1,远远高于大多数已报道的相结CdS光催化剂。此外,BDCA法合成的相结CdS光催化剂具有较高的光稳定性,其能够进行四个循环反应而没有发生明显的性能衰减。
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基于实验结果和理论计算研究,利用BDCA合成的相结CdS光催化剂的优异PHE性能可以归因于光催化剂中具有大量的c-CdS/h-CdS相结合区域,以及相结合区域具有许多高活性HER活性位点。相应的反应机理为:在光照射下,由于c-CdS的导带位置较高,其导带中的光生电子可迁移到h-CdS导带;当光生电子通过相结区时,活性S位点会捕获这些迁移的光生电子,从而实现有效的HER。
此外,由于相结的形成,可以实现光生电子-空穴对的分离和抑制复合。总的来说,光催化剂中有大量的相结区且相结区有丰富的活性中心,使得光催化剂能够有效地捕获光生电子以用于HER,导致相结CdS光催化剂具有优异的PHE性能。
Synthesis of Phase Junction Cadmium Sulfide Photocatalyst under Sulfur-Rich Solution System for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202207623




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