Angew. Chem. :基于低维相调控实现超过15%外量子效率的天蓝色钙钛矿LED

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钙钛矿发光二极管 (PeLED) 的出现正在重塑光电技术的前景,因为它们具有低成本溶液加工性、高光致发光量子产率 (PLQY)、出色的颜色可调性和理想的色纯度等突出优点。尽管绿色、红色和近红外 PeLED 取得了显着突破,外量子效率 (EQE) 超过 20%,但低效的蓝色 PeLED 仍然是一个悬而未决的问题,这阻碍了钙钛矿照明光源向有效的全彩色显示和白光照明的发展。


混合卤化物 (Cl/Br) 工程和维度调制的两种典型方法可以使钙钛矿材料的发射光谱进入整个蓝色区域。然而,Cl/Br 混合卤化物钙钛矿中较高的氯化物比例会导致较大的带隙,同时在带隙内产生深能级缺陷,导致了严重的非辐射复合损失。另一方面,有机间隔阳离子的掺入,如苯乙胺阳离子 (PEA+) 进入钙钛矿前体形成低维钙钛矿片,其具有强烈的量子限制,产生更高能量的光子。然而,钙钛矿结构中过多的有机间隔阳离子不仅牺牲了导电性,而且还促进了 2D 钙钛矿相(n=1,n 代表 PbX6- 片的数量)的形成导致了由强激子-声子耦合引起的不希望的非辐射复合损失。上述两种方法的结合是实现高性能天蓝色钙钛矿发光层的一条有前途的途径。然而,钝化深能级缺陷和抑制二维相的形成以在最终的电致发光应用中取得突破仍然必不可少。


鉴于此,苏州大学王照奎教授课题组,利用 4,4'-二氟二苯甲酮 (DFBP) 分子优化准二钙钛矿薄膜的成膜过程以及复合动力学过程,通过协同调制策略实现了最大 EQE 超过 15% 的高效天蓝色 PeLED。



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含有 C=O 官能团的分子添加剂被证明可以通过将其孤对电子提供给未配位的铅离子来减少非辐射复合中心。DFBP 分子中的强电负性氟 (F) 原子与有机铵阳离子 (PEA+) 形成氢键,从而抑制 PEA+ 的扩散并显着抑制纯二维钙钛矿(n=1 相)的形成。这些协同效应使天蓝色钙钛矿发光层产生高达 64% 的高 PLQY。同时,由于明显的疏水特性,经 DFBP 处理的天蓝色 PeLED 表现出更高的稳定性,从而延长了设备的使用寿命。

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最终,结合DFBP反溶剂处理的多种优势,获得了性能优异的天蓝色PeLED,其峰值外量子效率为15.03%,稳定发射峰位于490 nm。

文信息

Low-Dimensional Phase Regulation to Restrain Non-Radiative Recombination for Sky-Blue Perovskite LEDs with EQE Exceeding 15 %

Bin Wang, Yu-Hang Zhou, Shuai Yuan, Prof. Yan-Hui Lou, Kai-Li Wang, Yu Xia, Chun-Hao Chen, Jing Chen, Yi-Ran Shi, Prof. Zhao-Kui Wang, Prof Liang-Sheng Liao


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202219255




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