单原子催化剂（SACs）具有超高的原子利用率和均匀的活性位点结构，是资源有限的铂碳（Pt/C）催化剂在氧还原反应（ORR）中的理想替代品。然而，为了推进实用化进程，特别是催化剂在高电流和苛刻的电池测试环境中的长期稳定性，我们仍然需要对SACs进行进一步研究和改进。

经过数十年的研究，SACs中具有不同金属中心的 M-N-C 催化剂的 ORR 性能被认为遵循萨巴蒂尔原理，即金属中心与反应中间产物（O*、*OH* 和 *OH）之间的有利结合强度可赋予位于火山曲线峰值的卓越活性。尽管如此，随着 4 电子途径催化活性的提高，2 电子 ORR 生成 H₂O₂ 的动力学速率也明显提高，从而明显降低催化耐久性。这种活性与稳定性之间的制约为SACs的发展制造了明显阻碍。

近日，哈尔滨工业大学的王振波教授、赵磊副教授和张云龙助理教授提出了一种界面电子耦合机制，通过在无机氧化铬基底上整合一系列 M-N₄ 分子来同时提高 M-N-C 催化剂的活性和稳定性。

作者首先构建了一系列 Cr₂O₃ 耦合 3d 过渡金属基 M-N-C 催化剂（M = Mn、Fe、Co、Cu、Ni）模型，并计算了 ORR 反应自由能。理论计算结果表明，引入Cr₂O₃ 不仅可以提高Co-N-C电催化4e^- ORR 途径的效率，还可以抑制2e^- ORR 的催化能力，从而明显降低芬顿效应。

在理论预测的启发下，通过熔盐模板法合成了具有原子级分散活性位的二维片状CoN₄-Cr。Damjanovic动力学分析以及原位表征证明催化剂异质界面处的Co-N-Cr电子桥加速了 *OOH 在 4e^- ORR 途径中向O*的转化，并提高其转化为 H₂O₂ 所需的能量势垒，从而抑制了不利的 2e^- ORR 途径。

最终，该催化剂表现出优异的双功能氧催化活性（ΔE=0.70 V）和突破性的催化耐久性，包括it测试连续工作 10 小时后电流保持率为100%以及在锌-空气电池中超过 1500 小时的循环性能。该工作有望解决 M-N-C 催化剂活性和耐久性之间的权衡问题，并为实际应用中超稳定催化剂的设计提供指导。