【Chem. Sci.】锰催化合成气进行醇的-碳甲基化

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on style="font-size: medium; white-space: normal; font-family: PMingLiU, serif; caret-color: rgb(0, 0, 0); text-indent: 2em;">合成气(合成气)是一氧化碳(CO)和氢气(H2)的混合物,在能源和化学领域相当重要。由于取得渠道多样,因此,催化合成气的化学转化将是未来可持续化学链中的核心价值要素。

图片来源:Chem. Sci.

 

最近,Max Planck Institute for Chemical Energy Conversion的Walter Leitner教授在Chem. Sci.上报道了一种锰催化的甲基化方法,通过使用合成气(CO / H2)作为原料进行选择性醇的b-甲基化反应,其中一氧化碳可作为C1源,氢气则是还原剂。

图片来源:Chem. Sci.

 

该方法可在醇的b位碳链上以高选择性安装了甲基支链(H3C-),其中结合了{attr}3134{/attr}–Tropsch化学和加氢甲酰化反应等两个独特特征。

图片来源:Chem. Sci.

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该反应在合适的碱的存在下,可以将一氧化碳与醇结合,再由锰络合物作为催化剂,在氢气存在的条件下,使一氧化碳还原成甲醛。再经过碱、锰络合物和氢气的促进下,即可实现醇的b位甲基化反应。

图片来源:Chem. Sci.

 

这种通过合成气转化,在{attr}3225{/attr}碳中心安装甲基的方法,将为可再生碳引入分子结构的研究领域开辟新得途径,并在燃料、大批量产品、精细化学品和药物的合成方面具有潜在的应用。
此外,由此产生的合成策略可能有助于将化学废弃物、生物质或二氧化碳作为碳源的利用,为绿色化学提供价值。

 

参考文献:Carbon monoxide and hydrogen (syngas) as a C1-building block for selective catalytic methylation

Chem. Sci. 2020, DOI: 10.1039/d0sc05404f

原文作者:Akash Kaithal, Markus Holscher and Walter Leitner*



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