作为一种有价值且环保的氧化剂，过氧化氢(H2O2)已广泛应用于各个行业(包括造纸和纸浆漂白、废水处理、化学合成和消毒剂等)。热催化气态H2和O2的直接反应是合成H2O2的一种可行方法，但这种热催化路线存在安全性和生产率问题。因此，目前仍然需要一种具有成本效益和环境友好的技术来实现绿色H2O2合成。基于此，莫纳什大学王焕庭、朱印龙和格里菲斯大学王云等通过简单的金属-有机配位聚合物热解策略，设计并制备了一种锚定在多孔O，N掺杂碳纳米片上的新型W SAC(W1/NO-C)，作为2e- ORR电催化剂。
实验结果表明，W1/NO-C在0.1 M KOH溶液中具有优异的2e- ORR性能，具体而言，W1/NO-C的起始电位高达0.815 V；在0.2 V-0.7 V的宽电位范围内，H2O2选择性> 90%；H2O2产率≈1.23 mol gcat-1 h-1和FE≈95%。更重要的是，W1/NO-C还具有优异的稳定性，其在0.6 V下连续运行20小时，H2O2选择性> 90%，优于报道的大多数最先进的催化剂。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，W1/NO-C中独特的三齿W1N1O2配位结构，其中单个W原子与两个O原子和一个N原子配位，是H2O2电化学合成优异性能的根源。W1/NO-C中与O相邻的C原子是2e- ORR的活性位点；中心W原子上热力学有利的OH-吸附在优化HOO*中间体的结合能方面也起着关键作用，从而实现高的H2O2选择性。这项研究开辟了一条新的途径来设计具有优异活性和耐用的无PGM的SAC，以实现高效的电化学H2O2合成。High-Efficiency Electrosynthesis of Hydrogen Peroxide from Oxygen Reduction Enabled by a Tungsten Single Atom Catalyst with Unique Terdentate N1O2 Coordination. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202110224
目前评论：0