化石能源储量的减少以及化石能源的使用所带来的严重的环境问题促使人类社会对可再生的能源需求尤为迫切。氢能由于其能量密度高，产品无污染，被认为是最有可能取代化石燃料的能源载体。目前的制氢工艺如化石燃料的蒸汽重整，原油重整和煤炭气化具有不可持续性。因此，使用可再生的非化石原料生产氢是必要的。作为油酯交换生产生物柴油工艺中的主要副产物，甘油因其高的理论产氢量 (1摩尔的甘油理论上可以产生7摩尔氢)、无毒性、易于储存等优势已经成为一种非常有前途的可持续性制氢原料。因此，利用生物柴油副产物甘油为制氢原料通过蒸汽重整来制备氢气被认为是一种很有前途的制氢工艺。在甘油蒸气重整制氢过程中，非贵金属催化剂，特别是镍基催化剂因其优异的催化性能和低廉的价格得到了广泛的研究。但是由于金属镍塔曼温度低，在高温下容易烧结同时镍基催化剂容易积碳而导致催化剂容易失活。因此，为了提高镍基催化剂的催化性能，对镍基催化剂进行改性以抑制镍颗粒烧结及积碳非常有必要。

针对上述的问题，昆明理工大学罗永明课题组通过多巴胺对Ni/Al₂O₃催化剂进行包覆和修饰以抑制高温煅烧过程中镍颗粒的聚集，同时通过多巴胺修饰改变催化剂的物理化学特性以获得更好的催化性能。研究结果表明在Ni/Al₂O₃表面容易形成由多巴胺衍生的保护性碳壳，抑制了Ni纳米粒子的聚集，提高了Ni纳米粒子的分散性。同时，多巴胺中的氨基对Ni²⁺的供电子效应削弱了Ni-Al₂O₃的相互作用，促进了Ni元素的还原，因此相对于未被修饰的Ni/Al₂O₃催化剂，多巴胺改性的Ni/Al₂O₃催化剂的的甘油转化率和氢选择性显著提高。此外由于氨基的电子效应，多巴胺改性的Ni/Al₂O₃上强酸性位点数量的减少降低了积碳速率且适度的金属-载体相互作用更有利于丝状碳的形成因而其催化稳定性能明显提高，在催化稳定性测试中能保持21小时不失活。

论文信息：

Tuning Metal-Support Interaction and Surface Acidic Sites of Ni/Al₂O₃ by Dopamine Modification for Glycerol Steam Reforming

Dr. Yunzhu Wang,Songshan Zhu,Dr. Xiangqian Zheng,Dr. Jichang Lu,Yi Zhao,Prof. Sufang He,Huihui Lu,Prof. Yongming Luo

ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202101150