ChemCatChem:ZnO/ZnZrOx混合金属氧化物催化甲醇蒸汽重整反应

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大连化学物理研究所李灿院士、杨启华研究员和陈雪莲开发了一种ZnO/ZnZrOx混合金属氧化物催化剂,在甲醇蒸汽重整{attr}3{attr}3224{/attr}6{/attr}中表现高活性和高选择性,在高纯度“绿氢”生产领域具有潜在的应用价值。

“绿色”甲醇(生产过程中碳排放极低或为零时制得的甲醇)蒸汽重整制氢是解决“双碳”问题的重要策略之一。但目前的甲醇重整催化剂仍面临着活性、选择性和稳定性低的问题。为此,李灿院士团队报道了一种ZnO/ZnZrOx催化剂,该催化剂对甲醇重整{attr}3136{/attr}具有高活性和选择性。ZnO/ZnZrOx催化剂在400 ℃下(与Pd膜耦合实现H2的分离),产氢活性高达224.0 μmol·g-1·s-1,此时甲醇转化率为98.6%,CO选择性为2.8%,其活性超过了大部分金属氧化物类催化剂。该催化剂还能够在380 ℃高温条件下长时间运行,与传统Cu基催化剂和PdZn催化剂相比,该类混合金属氧化物催化剂具有更好的高温稳定性。


研究表明催化剂中1-2 nm 的ZnO团簇对甲醇的活化具有高活性,ZnZrOx固溶体是水的活化位点,二者的协同作用实现了甲醇和水的高效重整制氢。原位漫反射红外傅里叶变换光谱和程序升温表面反应结果表明,甲醇重整反应在ZnO / ZnZrOx上经历了甲酸盐途径,并且ZnO颗粒和ZnZrOx固溶体的协同效应有利于甲醇重整反应的进行并抑制了副反应的发生。该类催化剂具有高活性、低CO选择性和高稳定性的优势,具有潜在的工业应用前景。

论文信息:

Methanol Steam Reforming over ZnO/ZnZrOx: Performance Enhanced with a Cooperative Effect

Xuelian Chen,Jijie Wang,Zhe Han,Chengbin Li,Chizhou Tang,Prof. Dongyuan Zhao,Prof. Qihua Yang,Prof. Can Li


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202101232


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