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金属卤化物钙钛矿作为一种新兴半导体材料，由于其溶液可加工特性及优异的光电性质，在太阳能电池、光探测器、发光二极管和激光器等光子学和光电子学领域都有非常广泛的应用。其中高辐射复合效率是构筑高性能光电器件的重要指标，因而增强辐射跃迁复合代表了一种提高钙钛矿辐射效率以及光电性能的最为直接有效的策略，同时也极具挑战性。
近日，德国莱布尼茨固体与材料研究所马利波研究员课题组、开姆尼茨工大Oliver G. Schmidt教授团队与中国科学院化学研究所赵永生课题组合作开发了一种界面化学修饰策略，实现了钙钛矿辐射复合速率的极大提升。
通过等离子体增强的原子层沉积技术在钙钛矿表面沉积一层氧化铝纳米层。沉积的氧化铝层在保证钙钛矿薄膜形貌、组分和晶体结构不变的情况下，与钙钛矿表面产生Pb-O化学键连。经过此氧化铝表面修饰，钙钛矿薄膜的发光强度增加了500倍，发光寿命下降了10倍，实现了辐射复合速率的5000倍提升。并且该表面修饰策略普适于其他卤素组分的钙钛矿材料。
激发态动力学研究表明，氧化铝修饰的钙钛矿薄膜的高效发光源自于氧化铝键连的钙钛矿表面态。相比于本征钙钛矿，氧化铝键连的钙钛矿表面态具有更大的激子结合能，可以更有效地捕获电子-空穴对，从而产生更高的辐射跃迁几率。 电子能带结构计算显示，相比于本征钙钛矿，氧化铝键连的钙钛矿表面态在价带与导带中均具有更高的电子态密度，可以提供更多的辐射跃迁几率。此外，在氧化铝修饰前后，钙钛矿导带中电子态密度从均匀分布在钙钛矿晶格中变成局域在钙钛矿-氧化铝界面处。这种电子态密度局域会增加电子-空穴波函数重叠，进一步提升辐射复合几率。 总结来说，氧化铝修饰的钙钛矿表面态具有更大激子结合能以及更高的局域化电子态密度，因此带来极大的辐射复合增强。该辐射复合增强可显著增强钙钛矿的光电性能，并推动和提升其在相关领域的应用和发展。 论文信息： Interfacial chemistry triggers ultrafast radiative recombination in metal halide perovskites Haiyun Dong, Chunhuan Zhang, Weijie Nie, Shengkai Duan, Christian N. Saggau, Min Tang, Minshen Zhu, Yong Sheng Zhao, Libo Ma, Oliver G. Schmidt 文章第一作者是莱布尼茨固体与材料研究所的董海云博士和中国科学院化学研究所的张春焕博士。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202115875
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