JACS:六方BaTiO(3-x)Hx氢氧化物作为耐水催化剂载体助力化学选择性加氢

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on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">阴离子掺杂到氧位点是一种改变化学和物理性质的新策略,例如介电常数、电导率和催化性能。将高电子离子掺杂到载体材料中,对于改善电子-金属载体相互作用至关重要,从而有助于提高负载金属纳米颗粒的催化性能。

基于此,日本东京工业大学Hideo Hosono和Masaaki Kitano(共同通讯作者)等人报道了将重氢离子(H-)掺杂到BaTiO(3-x)Hx(x≈1)中作为适用于液相加氢{attr}3{attr}3222{/attr}0{/attr}的Pd纳米颗粒的高效和耐水催化剂载体。
BaTiO(3-x)Hx氢化物具有六方晶体结构(P63/mmc),由BaH2和TiO2在氢气流下于800 ℃直接{attr}3128{/attr}合成,估计化学成分为BaTiO2.01H0.96。密度泛函理论(DFT)计算和磁测量表明,这种重H-掺杂导致了具有离域电子和低功函数的金属性质。以BaTiO(3-x)Hx为载体,作者研究了沉积BaTiO(3-x)Hx上的Pd纳米颗粒对不饱和C-C键的选择性加氢反应。
研究发现,在Pd/BaTiO(3-x)Hx中每Pd总量的苯乙炔加氢转换频率(TOF)是目前已报道的负载型Pd催化剂中最高的。正如X射线光电子能谱测量所证实的那样,Pd和载体之间的强电子电荷转移可归因于如此高的催化活性。BaTiO(3-x)Hx载体和Pd纳米颗粒的组合提供了不饱和C-C键的选择性氢化,并突出了将H-集成到载体材料中的催化剂设计的有效性。
Hexagonal BaTiO(3-x)Hx Oxyhydride as a Water-Durable Catalyst Support for Chemoselective Hydrogenation. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c00976.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c00976.


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