on style="white-space: normal; margin-bottom: 1.5em; line-height: 1.75em; margin-left: 8px; margin-right: 8px;">电催化剂中的氧空位(VO)与析氢{attr}3{attr}3223{/attr}1{/attr}(HER)活性密切相关，然而，空位缺陷的作用及其浓度对催化剂析氢性能的影响仍不清楚。Bi2O3是一种对HER性能并不优异的电催化剂，由于其具有不理想的氢吸附吉布斯自由能(ΔGH*)，因此被用作探索VO对HER 性能的影响的完美模型。近日，昆士兰科技大学孙子其和廖婷等通过一种简便的等离子体辐照策略，制造出具有不同VO浓度的Bi2O3纳米片以探究缺陷对HER性能的影响。研究人员发现，虽然产生的氧空位有助于增强HER性能，但高于饱和值的VO浓度会导致 HER活性显著下降。通过调整处理时间来调节Bi2O3纳米片中的VO浓度，具有优化的氧空位浓度和电荷载流子浓度为1.52×1024 cm-3的Bi2O3催化剂表现出增强的HER性能(10 mA cm-2时的过电位为174.2 mV，Tafel斜率为80 mV dec-1)，其在碱性溶液中的交换电流密度为316 mA cm-2。研究人员通过应用密度泛函理论(DFT)计算研究了氢中间体在各种活性位点上的吸附作为氧分压和氧化学势的变化之间的关系。理论研究表明，在O位点(H*O)上的单个H*是低V浓度下的首选吸附模型，而在双氧空位位点(2VO-H*O)上单个H*的吸附是在高VO浓度下占主导地位。然而，VO浓度不能太高，否则H*的解吸能太高，无法进行下一步解吸。这项工作为将固有惰性金属氧化物材料活化为高性能电催化剂铺平了道路，并为VO工程用于能量转换和存储提供了一些见解。
Conversion of Catalytically Inert 2D Bismuth Oxide Nanosheets for Effective Electrochemical Hydrogen Evolution Reaction Catalysis via Oxygen Vacancy Concentration Modulation. Nano-Micro Letters, 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00832-6
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