Angew. Chem. ：废旧锂离子电池三元正极材料中过渡金属的选择性提取

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伴随锂离子电池市场的繁荣与扩张，废旧电池的资源化回收利用受到越来越多的关注。由于电池体系的设计日益复杂，传统的冶金工艺难以满足经济效益和环境保护的双重要求。目前广泛使用的三元正极材料（NCM）包含多种理化性质相近的过渡金属元素，选择性提取其中高价值的金属元素是当前研究的难点。


近日，中国科学院化学研究所郭玉国研究员团队提出了一种通过调控金属离子配位环境，实现从废旧NCM中选择性提取过渡金属元素的方法。该方法利用新型低共熔溶剂对NCM的高效溶解，巧妙地设计了连续的浸出分离过程，通过引入稀释剂精准调控金属络合物的化学结构，实现了对Ni，Co和Mn过渡金属元素的选择性分离提取回收。同时，该策略对于不同组成的三元正极材料具有普适性，具有广阔的应用前景。

在优化条件下，使用低共熔溶剂高效浸出NCM，从滤渣中分离出高纯度草酸镍，通过短暂煅烧，得到用途更为广泛的氧化镍。通过引入稀释剂逐步分离出草酸钴和氢氧化锰及其氧化产物，使用相同的方法得到高纯度金属氧化物。

利用热重质谱联用技术原位模拟了浸出反应，在质谱中捕捉到Cl元素的特征信号，首次揭示了浸出反应的过程及相应的氧化还原产物。核磁表征分析了金属离子络合物的组成和结构，阐明了基于金属离子配位环境设计选择性分离的理念，为过渡金属氧化物正极的回收奠定了坚实的理论基础。

实验结果表明，利用该回收策略实现了在废旧NCM811中选择性提取NiO，Co3O4，和Mn3O4，其纯度分别达到99.1%，95.5%和94.5%，且各元素回收产率接近100%。回收过程绿色高效，可适用于不同组成的正极材料，为电池回收策略的开发提供了新的思路。

论文信息

Selective Extraction of Transition Metals from Spent LiNixCoyMn1-x-yO2 Cathode via Regulation of Coordination Environment

Xin Chang, Min Fan, Chao-Fan Gu, Wei-Huan He, Dr. Qinghai Meng, Prof. Li-Jun Wan, Prof. Yu-Guo Guo

文章的第一作者是中科院化学所的硕博研究生常昕和范敏，通讯作者是孟庆海博士和郭玉国研究员。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202202558


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