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将化石燃料燃烧产生的二氧化碳，通过电化学的催化转化成工业原料和燃料，不仅可促进碳循环，缓解温室效应问题，同时可通过电化学储能方式解决光伏发电、风能发电等清洁能源的间歇性问题。在众多二氧化碳电还原产物中，甲酸是制药、染料、橡胶等工业的优质原料，而且可充当液体燃料，因而设计高效催化剂用以提高甲酸在二氧化碳电还原产物中的活性和选择性尤为重要。由于二氧化锡具有价格低廉、毒性低和析氢性能弱等特点，一直被认为是二氧化碳电还原制备甲酸的优良催化剂。因此，通过对二氧化锡的化学改性进一步提高其电化学催化活性具有重要意义。
图1. (a) SnO2-lys的TEM图像；(b) SnO2-lys的HRTEM图像；(c) SnO2-lys和SnO2的XRD；(d) SnO2-lys的HAADF-STEM图像以及EDS元素分布图像；(e) SnO2-lys和SnO2的N 1s XPS图像；(f) SnO2-lys和SnO2的FT-IRS谱图。 近日，中国科学技术大学曾杰教授课题组开发出一种赖氨酸修饰的二氧化锡纳米催化剂（SnO2-lys）（图1），其在CO2电催化还原{attr}3186{/attr}中表现出极高的甲酸产物选择性。实验结果表明，SnO2-lys在-0.5 ~ -2.3 V vs RHE的电势区间内,其产甲酸法拉第效率均高于80%。特别是在-1.1 V vs RHE的电极电势下，其制甲酸归一化有效电流密度达到17.29 mA cm-2，是相同尺寸SnO2纳米颗粒的2.86倍（图2）。反应机理研究和动力学分析表明，表面配体赖氨酸增加了CO2•-中间体的表面覆盖度，加速了法拉第过程，提高了电化学催化活性。 图2. SnO2-lys和SnO2的(a) FEHCOO-和(b) jHCOO-。(c) SnO2-lys和SnO2在-1.4 V vs RHE进行6小时稳定性测试的j和FEHCOO-。(d) SnO2-lys和SnO2进行ECSA归一化的jHCOO-。 论文信息 Lysine functionalized SnO2 for efficient CO2 electroreduction into formate. Chen Lin, Zifan Xu, Dr. Xiangdong Kong, Han Zheng, Prof. Dr. Zhigang Geng, Prof. Dr. Jie Zeng 文章第一作者是中国科学技术大学博士研究生林宸。 ChemNanomMat
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