Chem. Eur. J. :基于超薄铌酸盐纳米片构筑的高效全光谱光催化剂及其在多场景下的应用研究

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河南大学王冠课题组利用光沉积法及原位生长法,将金纳米颗粒与硫化镉量子点引入超薄片状铌酸盐体系,构建了全{attr}3220{/attr}响应的高效光催化剂。得益于有效的光谱利用率和快速的电子迁移速率,该催化剂在光催化分解水制氢、苄胺的氧化自偶联和有机染料的降解等方面均表现出优异性能。


二维铌酸盐纳米片(HNb3O8)具有良好的光解水析氢和选择性氧化性能。但其带隙较宽(~3.67 eV),仅能利用紫外区光源,对可见光的利用率较差,这导致该类材料的应用受到限制。而硫化镉量子点(CdS QDs)是最常见的半导体光催化剂之一,其带隙为2.4 eV,与太阳能光谱有较好的契合。并且,金纳米颗粒(Au NPs)由于其表面等离子体共振效应(SPR),也被广泛应用于光催化剂的吸收拓展。因此,在铌酸盐体系中引入CdS QDs和Au NPs,不仅可以加快电子与空穴的迁移和分离效率,也使构建全光谱利用的催化剂成为可能。

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图1 CdS/Au/HNb3O8复合光催化剂的合成路线示意图。

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图2 a). HNb3O8的TEM图像;b)和c). 35%CdS/5%Au/HNb3O8的TEM图像;d). 35%CdS/5%Au/HNb3O8的HRTEM图像。图3 a). 催化剂的析氢速率图;b).析氢产量随时间变化曲线。


基于上述思考,河南大学王冠课题组借助光沉积法及原位生长法将CdS QDs和Au NPs与HNb3O8超薄纳米片进行自组装,合成了具有二维结构的CdS/Au/HNb3O8复合光催化剂。其中,CdS QDs和Au NPs 均匀负载于HNb3O8超薄纳米片表面,且CdS/Au/HNb3O8光催化剂在溶剂中也具备良好的分散性及稳定性。经过一系列的控制实验表明,当CdS QDs和Au NPs的负载量分别为35%和5%时,催化剂的性能达到最优,光解水析氢效率高达5.85 mmol·g–1·h–1,相对于HNb3O8纳米片,提高了约254倍。在苄胺的氧化自偶联反应中,转化率和选择性分别为99.4%和99%。此外,该催化剂对于罗丹明B、甲基橙和亚甲基蓝等几种有机染料的光降解也具有良好的效果。为了揭示催化剂性能大幅提升的本质原因,除传统的表征之外,作者还利用同步辐射X射线吸收谱(XAFS)和密度泛函理论计算(DFT)等新方法来研究催化反应机理。


该复合光催化剂的制备过程简单、原材料易得,在反应体系中具备良好的分散性及稳定性。相比单一组份催化剂,在光催化分解水制氢、苄胺的氧化自偶联和有机染料的降解等多种场景下均表现出显著的性能提升,该工作为设计合成高效的二维光催化剂提供了新的思路。

文信息

Ultrathin Niobate Nanosheet Assembly with Au NPs and CdS QDs as a Highly Efficient Photocatalyst

Niuniu Zhang, Xia Wu, Kangjia Lv, Yujie Chu, Haimei Qin, Dongdi Zhang, Guan Wang, Jingyang Niu

文章第一作者是河南大学硕士研究生张妞妞,通讯作者为河南大学王冠博士、牛景杨教授。


研究得到了国家自然科学基金(21901061, 22171071)及河南省科技攻关项目(222102320166)的资助。


Chemistry – A European Journal 

DOI: 10.1002/chem.202202256




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