​张兵/刘翠波Nature子刊：氟改性钴催化剂助力喹啉与水的电催化加氢

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由于喹啉和H2的活化困难，使用安全和清洁的氢供体在室温下选择性氢化喹啉为1, 2, 3, 4-四氢喹啉具有重要意义，但也具有挑战性。基于此，天津大学张兵教授和刘翠波副教授（共同通讯作者）等人报道了一种通过电还原Co({attr}3225{/attr})F前驱体合成了镍泡沫（NF）负载的F改性Co电催化剂（Co-F），并验证了Co表面上的高负电性F可以促进喹啉的吸附和H2O的活化。on>



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实验测试发现，该催化剂以H2O为氢源，对喹啉的电催化加氢具有高活性，在环境条件下生产1, 2, 3, 4-四氢喹啉实现了高达99%的选择性和94%的分离产率。F表面位点显示出通过形成F−-K+(H2O)7网络来增强喹啉的吸附，并促进水活化以产生活性原子氢（H*）。
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通过结合实验和理论结果，作者提出了一种涉及H*的1, 4/2, 3-加成途径。此外，广泛的底物范围、生物活性前体的可扩展合成、氘代类似物的简便制备以及低电压下1, 2, 3, 4-四氢喹啉和工业上重要的己二腈的配对合成突出了该方法的有前景的应用。
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Electrocatalytic hydrogenation of quinolines with water over a fluorine-modified cobalt catalyst. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32933-6.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-32933-6.





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