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前言
近日，云南大学柳清菊教授/陈明鹏博士，在Chin Chem Lett上发表题为“Cross-scale manipulation of Ru single-atom catalyst for enhanced hydrogen evolution and overall water splitting at industrial current density”的研究论文。该工作通过耦合Ru单原子与NiFe-LDH/MoNiS，制备出具有分级核壳结构的RuSA/NiFe-LDH/MoNiS单原子催化剂。其HER性能在 500 和 1000 mA/cm2 的大电流密度下分别表现出 234 和 320 mV 的超低过电位。
论文标题截图
图文摘要
开发具有高本征活性和良好反应动力学的HER催化剂是电催化领域研究的核心目标。目前，单组分催化剂（如纳米合金、硫族化物、磷化物、氮化物、碳化物）面临着活性位点有限、本征活性低的挑战，无法同时平衡H*和*OH物质的水解离和吸附/解吸。镍基材料具有可调的d带中心和丰富的化学态，能够灵活地调节中间体吸附/脱附。尽管大多数异质结构催化剂能克服这一难题，但其本征活性仍然无法与Pt基材料相提并论。单原子催化剂（SACs）因其100%的原子利用效率而在水分解领域引起了广泛关注。通过耦合Pt族金属单原子和Ni基异质结构的跨尺度调控策略，可以调控催化剂的电子构型，同时增加活性位点的数量和固有的HER活性。
内容简介
图1. 催化剂形貌表征
本文提出了一种跨尺度调控策略，分别通过水热法、溶剂法和浸泡法制备出RuSA/NiFe-LDH/MoNiS催化剂。随后通过SEM,TEM和AC-HAADF-STEM成功证明了RuSA在NiFe-LDH/MoNiS载体表面的均匀分散。
图2. 催化剂电子结构表征
通过XPS研究了RuSA对NiFe-LDH/MoNiS电子构型的影响。引入Ru后可以发现Ni 2p轨道结合能负移了1.5 eV，而Fe 2p轨道结合能正移了1.3 eV。这表明RuSA诱导了载体元素的电子重排，从而优化了其电子结构。此外，利用X射线吸收近边缘结构（XANES）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）研究了Ru位点的电子结构和配位环境。可以发现Ru负载后形成了Ru−O−Ni结构。
图3. 催化剂HER及全解水性能测试
RuSA/NiFe-LDH/MoNiS在 500 和1000 mA/cm2 的大电流密度下分别实现 234 和 320 mV 的超低过电位和超过 200 小时的长期稳定性。组装好的电解池仅需1.85 V的槽压即可达到 500 mA/cm2的电流密度。
图4. 理论计算
理论计算表明独特的Ru−O−Ni结构使得NiFe-LDH/MoNiS上的水吸附/解离更容易，产生的H*从Ni位点迁移到Ru位点进行解吸，从而促进整体水分解。
原文链接：
https://doi.org/10.1016/j.cclet.2025.111813
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