今天给大家推荐的文章是最近发表在Macromolecules上的A Recommender System for Inverse Design of Polycarbonates and Polyesters，文章的通讯作者是IBM研究所的Nathaniel H. Park与Dmitry Yu. Zubarev。

在新材料研究和开发的过程中，时间成本和不成功的实验损耗始终是一项重大投入。为了改善这项问题，传统的劳动力密集型的研究“流水线”正在逐渐被自动化、高通量、高性能计算、人工智能的实验取代，以实现实验结果质量与研究推进速率的提升。由此，高分子材料的新型自动合成平台在对实验结果的程序性控制，以及对单体转化率（MC），聚合度（DP），分子量分布（Đ），结构等聚合物特征信息的控制中，就显得十分重要。而将自动系统与聚合物特征及性质相结合，毫无疑问能够对新型材料商业化的迅速发展以及性能提升做出贡献。

对内酯或环状碳酸酯的开环聚合（ROP）而言，实验条件的选择至关重要。不合适的实验条件将导致实验反应器污染，分子量分布展宽，甚至根本不发生聚合反应。也即，内酯与环状碳酸酯的活性ROP十分依赖单体以及催化剂的种类与活性。即便对这类ROP的热力学与动力学进行了深入的研究，至今为止也无法保证，即没有普适的理论框架能够确保能够为特定反应预测最合适的催化剂。尤其是，即便单体结构只发生了些微的变化，也可能对反应活性产生极大影响。因此，采用统计的方法，根据前人研究的经验进行单体及催化剂条件的设计，所耗费的工作量依然不小。

针对单体-催化剂相互作用的传统计算策略主要是评价热力学与动力学参数，然而，当这一计算方式涉及聚合物时，计算量将呈现爆炸式增长。相反地，基于统计学习的，以数据为中心的方法在此时能显现出区别于传统方法的特点。在化学领域，主要的机器学习（ML），包括深度学习（DL）研究，依赖于构效关系以及结构-活性关系。而大多数聚合物为随机大分子，对这些聚合物链，尤其是具有交联或网络渗透性质的聚合物链的整体结构，采用分析化学结构的方法进行计算，进而筛选合适的单体与催化剂体系，计算量过于庞大，因而是不切实际的。由此，作者以新的建模思路，假设内酯或碳酸酯保持一致的开环方式，由实验条件的一致性即可保证材料特性的可重复性，从而实现以数据为中心的建模。该方式除了能够规避聚合物的随机性带来的问题，优势还在于能够避免构效关系建模中常见的瓶颈，即合成候选材料途径的选择问题。相比而言，实验条件-性质关系建模得到的结果足够实验人员直接进行实验操作。

在确定实验条件-性质映射建模的思路后，作者还需要选择正向或逆向设计模型。其中正向模型指的是将聚合物结构与性质一一映射，其中的结构可以是原子的三维结构，也可以是制备聚合物的实验流程；而逆向模型则主要指由聚合物性质映射结构。显然，采用逆向设计的计算效率更高，因此在本文中，作者主要采用逆向方法进行实验条件范围的确定，而正向设计主要被用来对逆向建模获得的结果进行验证。如图1所示，本文研究中材料的性能主要包含MC与Đ，映射结果中的单体与引发剂被简化压缩，称为“单体束”，催化剂与助催化剂条件统称为“催化剂束”。通过这样的简化，最终能够得到双组份映射关系，如图1C。

图1. 以数据为中心的逆向设计简化思路

对35k个已有的实验结果进行数据统计分析，绘制以上述双组份，即单体束与催化剂束为横纵坐标，分别与MC及Đ相关的二维热图，如图2所示。对于热图上的每个数据点，若MC或Đ满足筛选要求，则记权重为1，若存在实验结果，但不满足要求，则记数据点权重为0.5。最终观察到的推荐系统对于MC的平均精确度（AP）达到0.65，对Đ的AP达到0.67。

图2. 单体束与催化剂束为横纵坐标，分别与MC及Đ相关的二维热图

另外，作者对系统推荐的实验进行了如图3所示体系的实际操作验证。实验结果如表1中所示，其中C(+)表示MC>90%，C(-)表示MC<90%；Đ(+)表示分子量分布在1.05−1.15，Đ(−)表示分子量分布大于1.15。对实验结果的分析可见，由系统推荐获得的实验体系具有相对较高的新颖性，同时可以注意到，实验中时间等参数的调整虽然并未涵盖在被统计的数据束中，但同样能通过该系统实现调整。

图3. 对系统推荐体系验证实验示意图

表1. 对系统推荐体系验证实验结果与判定

综上所述，作者在本文中开发了一种，通过并不庞大的前人的实验数据结果进行聚合物材料制备条件预测的系统，能够较为成功地推荐制备所需的较优的单体、引发剂、催化剂、助催化剂等条件，并进一步预测其他相关实验参数。与传统预测方法相比，该系统更加精简，耗费计算所需成本与时间显著降低，最终实现的推荐具有较高新颖性。总体来说，该工作揭示了人工智能系统在该方面的潜力，其完善及其与自动化平台的结合将大大加速聚合物材料的开发。

作者：ZY  审校：WS

DOI: 10.1021/acs.macromol.0c02127

Link: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.0c02127