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摘要:东华理工大学戴春辉课题组基于FRET策略设计并构建了双共轭聚电解质光催化体系,通过阳离子型芴基聚电解质与少量能量匹配的阴离子聚电解质共混,有效减少芴基聚电解质的荧光能量损失并改善其光生载流子传输性质,使其在可见光下的析氢效率得到显著提升。
关键词:Macromolecular Chemistry and Physics,阴离子聚电解质掺杂,芴基聚电解质,光催化产氢,可见光
氢燃料被认为是未来社会理想的能量载体,它在空气中燃烧时只产生水,而释放出的能量能达到传统汽油燃料的近三倍。作为一种技术简单且成本低的技术手段,利用太阳能驱动水分解产生氢气近年来受到研究人员的广泛关注,表现出良好的发展前景。然而,目前报导的光催化剂大多为过渡金属化合物如金属氧化物、硫化物和氮化物等,普遍存在对太阳光利用率低、成本高、地球储量有限及可能带来一定的环境毒害等缺陷。因此,开发光催化效率高且价格低廉的光催化剂用于大规模水分解产氢势在必行。 作为一类十分重要的共轭高分子材料,共轭聚电解质(CPEs)凭借其光捕获能力强、稳定性好及水分散性优异等特点,近来在光催化水分解产氢领域取得了令人瞩目的进展。与传统无机光催化材料相比,CPEs的能带及光物理特性能够通过简便的合成化学方法在分子水平上进行精巧的调控,使其成为非常有开发潜力的一类有机光催化材料。自从我们首次报导CPEs用于光催化水分解产氢以来(Sol. RRL 2019, 3, 800255.),通过共轭主链及侧链修饰,不同分子结构类型的CPEs 陆续被报导,光催化产氢性能也不断提高。尽管取得一定的进展,到目前为止开发高性能CPEs光催化剂仍存在较大的挑战,部分原因是由于CPEs本身的载流子传输效率较低,并且在光催化过程中CPEs常常通过较强的荧光辐射损失部分能量。 针对上述问题,本文基于FRET策略设计并构建了双聚电解质光催化体系,在该混合体系中,阳离子型芴基聚电解质(PFN-Br)和阴离子型聚电解质(PCP-2F-Li)分别作为能量供体和受体。由于静电吸引作用,电荷相反的两种聚电解质能够紧密地组装在一起,从而拉近能量供体和受体之间的距离,提高纳米粒子内能量传递的效率。此外,研究发现,PCP-2F-Li掺杂量的不断增多使聚电解质共混物的荧光不断降低至完全猝灭,且掺杂后其光生载流子传输效率得到显著提高。当共混摩尔比为10(PFN-Br/PCP-2F-Li)时,聚电解质共混物的析氢速率可达1346 μmol h-1 g-1,相比之下,单一PFN-Br和PCP-2F-Li在相同条件下的析氢速率分别为549 μmol h-1 g-1和125 μmol h-1 g-1。我们希望这种掺杂的策略可以广泛应用于构建多种类型的双聚电解质光催化体系并在光催化水分解产氢领域发挥重要的作用。相关论文在线发表在Macromolecular Chemistry and Physics上,并被选为该刊的封面文章(Front Cover)。 上述研究工作得到了国家自然科学基金青年基金项目(No. 21905122)、江西省自然科学基金面上项目(20202BAB20300)及东华理工大学博士科研启动基金项目(No. DHBK2019272)的支持。 WILEY 论文信息: Significantly Enhanced Visible-Light H2 Evolution of Polyfluorene Polyelectrolyte by Anionic Polyelectrolyte Doping Yue Deng, Chao Zeng, Xiaoman Yang, Zhonglin Liu, and Chunhui Dai* Macromolecular Chemistry and Physics DOI: 10.1002/macp.202100244
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