标题：Monoatomic Platinum-Embedded Hexagonal Close-Packed Nickel Anisotropic Superstructures as Highly Efficient Hydrogen Evolution Catalyst

第一作者：Jiabao Ding

通讯作者：Youyong Li

通讯单位：苏州大学

研究内容

具有特定晶体结构的铂 (Pt) 基纳米结构的合理设计在其多样化应用中发挥着重要作用。在此，成功合成了单原子 Pt 嵌入六方密堆积镍 (hcp Ni) 纳米片的各向异性超结构 (ASs)，以实现高效析氢，其中不寻常的解离-扩散-解吸机制发挥了关键作用。Pt/Ni ASs 达到特定电流密度 (10 mA cm ^–2 ) 的过电位为 28.0 mV，远低于传统 Pt/C 催化剂的过电位 (71.0 mV)。此外，在 100 mV 的过电位下，Pt/Ni ASs的 30.2 A mg Pt –1质量活性比传统 Pt/C 催化剂（2.6 A mg Pt –1）。这项工作为合成嵌入单原子贵金属的高度各向异性超结构提供了一种新方法，以促进它们在催化应用中的应用前景。。

要点

通过一种简单的策略，成功地合成了具有Pt单原子和hcp相的六方镍纳米片的良好结晶的Pt/Ni ASs。时间相关的实验揭示了富镍纳米粒子的初步形成和进一步分枝的纳米结构的萌发。与此同时，Pt前驱体具有与Ni支链纳米结构的原电取代，Pt和Ni原子选择性地共沉积在Ni ASs的特定平面上。制备的Pt/Ni复合材料在碱性电解质下具有优异的活性和耐久性。基于第一性原理计算，提出了一种不同寻常的离解扩散脱附机制来解释HER增强的起源。

图1. (a)具有代表性的Pt/Ni AS的TEM图像。(a)中的插图显示Pt/Ni AS的侧面投影。(b)从Pt/Ni AS获得的HAADF-STEM图像。(c)从Pt/Ni AS (b)中对应的红色方块上获取的像差校正HAADF-STEM图像。(d)从(c)中对应的白方框得到的FFT模式。(e)从(c)中的白方框得到的放大像差校正的HAADF-STEM图像。(f)同一单Pt/Ni AS及其EDS元素映射图像的HAADF-STEM图像。

图2. (a)归一化XANES， (b) Pt l3边EXAFS对Pt/Ni ASs、Pt箔和PtO 2的k2加权傅里叶变换。(c) Pt 4 f XPS谱(Pt / Ni的屁股。(d)小波变换(d) 2 k三EXAFS的Pt箔,(e)美国专利商标局2和(f) Pt / Ni的屁股。(g)规范化黄嘌呤和(h)光谱从k 2三倪K-edge EXAFS的傅里叶变换Pt / Ni的屁股,镍箔,NiO。(i) Pt/Ni合金Ni 2p的XPS谱。

图3. 性能表征图

图4. (b) Ni-fcc和Ni-hcp的氢扩散动力学。(c) Ni-hcp和Pt Ni-hcp对氢的吸附自由能。(d)单原子Pt嵌入hcp Ni的制氢途径，即解离-扩散-解吸机制。

参考文献

Jiabao Ding, Yujin Ji, Youyong Li, Guo Hong. Monoatomic Platinum-Embedded Hexagonal Close-Packed Nickel Anisotropic Superstructures as Highly Efficient Hydrogen Evolution Catalyst. Nano Lett.. 2021. https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02313 DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02313