单原子催化剂（SACs）在碱性条件下用于电化学析氢反应（HER），由于其活性中心位于金属-载体界面，一直是人们研究的热点。而关于通过调节金属-载体相互作用（MSI）促进催化动力学的单原子催化剂中载体的非晶化的研究很有限。

近日，成均馆大学Hyoyoung Lee报道了发现载体的非晶化可以增强外在M_SAs在促进SACs HER动力学方面的催化优势。

本文要点

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要点1. 为了揭示其潜在的机理，研究人员在环境条件下通过节能策略将RuSA锚定在非晶钴和镍(氧)氢氧化物（a-CoNi）上，得到Ru-a-CoNi。然后，利用一种成熟的方法制备了结晶对应物（Ru-c-CoNi），研究了非晶态骨架和晶态骨架引起的结构-反应活性关系。

要点2. 值得注意的是，由于非晶态材料中的中远程杂化p-π轨道耦合，RuSA上更多的电子转移到附近的Co/Ni/O位点。这调节了局域组态的电子分布，从而降低了Co/Ni的亲氧性和O位点对H*的亲和力，从而加速了HER动力学，进一步强化了MSI。此外，通过密度泛函理论(DFT)计算，研究人员发现RuSA可以加速Volmer步骤，有利于重构Ru-O-Co/Ni的局域电子构型。Operando电化学阻抗谱(EIS)研究进一步证实，更多的活性物种在Ru-a-CoNi的原子界面上迁移是有利的。

要点3. 实验结果表明，Ru-a-CoNi表现出更出色的稳定性和前所未有的HER活性，在10 mA cm⁻²时，在1 M KOH中的过电位高达15 mV，优于Ru-c-CoNi （58 mV）和Pt/C（20 mV）。在10 mA cm⁻²时，用于整体水分解的双功能催化活性实现了1.47 V的较低电压，并且在10和100 mA cm⁻²下100 h内保持了优异的稳定性。此外，当系统与两个串联的钙钛矿电池组装时，太阳能对氢的效率可以达到20%左右。

Yang Liu, et al, Unraveling the Function of Metal-Amorphous Support Interactions in Single-Atom Electrocatalytic Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2021

DOI: 10.1002/anie.202114160

https://doi.org/10.1002/anie.202114160