作者发现，NCM88正极/Li半电池循环后，Ni²⁺是在EC基电解质中溶解的主要过渡金属离子，在4.5V高电压下以0.5C循环50次后，电解质中溶解的Ni²⁺的浓度高达800ppm。在电解质中溶解的Ni²⁺不仅会导致石墨对称电池循环容量的快速衰减，并引起电池内阻和电极界面阻抗增大，表明Ni²⁺与SEI膜中Li⁺发生离子交换反应。

作者采用TOF-SIMS结合MVA的分析方法，对石墨表面SEI膜的三维结构和组分进行深入研究，结果表明，在EC基电解质中循环后的石墨电极表面的SEI膜具有多层结构，其中，{attr}3227{/attr}组分较为连续、均匀地分布在整个SEI膜深度范围，且SEI膜中的Ni元素与有机组分的空间分布具有较强的相关性，表明SEI膜中的活性Li⁺主要来自有机锂组分，且有机锂组分中的Ni/Li离子交换反应会导致SEI膜电阻率显著增加。

在该工作中，作者将TOF-SIMS分析方法与MVA分析结合，实现了SEI膜三维结构的可视化和各关联组分的表征，此论文是将该方法应用于复杂的电极/电解质界面研究的首次报道，可为今后从多角度理解电极/电解质界面的结构演变和衰减机制提供理论依据和技术支持。