上世纪中叶，具有FAU拓扑结构的Y型分子筛的制备和应用引发了石油炼制加工技术的重大革命，被公认为多相催化发展史上的里程碑之一。至今，基于Y型分子筛的流化催化裂化过程（Fluid Catalytic Cracking）仍是现代石油化工过程的核心技术。但是，采用无有机结构导向剂或模板剂的传统合成方法，一般只能得到骨架硅铝原子比小于2.5的Y型分子筛。在高温水热和酸性条件下，富铝Y沸石的稳定性较差，骨架容易坍塌。尽管有研究报道了在低钠含量下合成出硅铝比接近3的Y型分子筛，但是该合成策略已接近极限，因为更低钠含量将会导致分子筛无法完全晶化或产生杂晶。由此可见，研发高骨架硅铝比和高稳定性的Y型分子筛的合成策略极具挑战性。

近日，南京工业大学/苏州实验室徐乐教授、华东师范大学吴鹏教授、南京大学黎建教授和日本东京大学Koki Muraoka教授合作，受药物缓释过程中活性组分缓慢释放的原理启发，研发了以磷酸铝分子筛为载体缓慢释放铝物种的合成策略，有效减缓了分子筛结晶的动力学，制备出骨架硅铝比接近3.5的Y型分子筛，达到了无有机模板剂体系合成Y型分子筛的最高硅铝比的上限。

作者分别以SFO，AEL和AFI拓扑结构的磷酸铝分子筛为铝源载体，发现随着磷酸铝载体取代传统铝源比例增大，晶化过程逐渐变慢，铝进入骨架的动力学速率得到有效调控，逐渐提升了Y型分子筛的骨架硅铝比，该结果得到了元素分析，固体核磁共振等表征结果的证明。

作者在实验的基础上，利用数据模型和理论计算相结合的手段，比较分析了该工作制备出的高硅Y型分子筛中铝的分布情况，并发现骨架铝呈现出一种无序的分布方式，并且印证了无序的铝分布受分子筛结晶动力学调控的机制。

与传统低硅铝比的Y型分子筛及商业化的Y型分子筛进行了对比，作者发现所研发的高硅Y型分子筛，具有更高的水热稳定性，且在生物质分子糠醇与异丙醇的醚化反应中显示更好的催化性能。

在该工作中，南京工业大学/苏州实验室的徐乐教授团队发展了使用磷酸铝分子筛调控Y型分子筛晶化的动力学速率及铝分布，制备出高硅铝比、高稳定性的Y型分子筛材料。该策略为突破具有硅铝比上限分子筛的合成瓶颈提供了重要参考，可望拓展至其他高硅铝比、高稳定性分子筛的无有机模板合成中。

Organic-Free Synthesis of High-Silica Zeolite Y with Aluminophosphate as the Aluminum Carrier

Qingdi Zhao, Jiejie Ling, Dr. Jilong Wang, Yan Gao, Hailang Liu, Zhenghan Zhang, Dr. Jingang Jiang, Prof. Akira Nakayama, Prof. Jian Li, Prof. Koki Muraoka, Prof. Peng Wu, Prof. Le Xu

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202420080